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Projekt
Erkundung neuer Ru-Triphos-Hydrierungskatalysatoren durch Kombination experimenteller und computergestützter Methoden und maschineller Lernverfahren
Fachliche Zuordnung
Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
Förderung
Förderung seit 2022
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 497198902
Es konnten bereits die erfolgreiche homogen-katalysierte Umsetzung von CO2 zu Methanol, Ameisensäure und Formaldehydderivaten mit [Ru(E-triphosA3)(tmm)]-Komplexen gezeigt werden. Nur wenige Arbeiten haben bislang nicht-symmetrische Ligandensubstitutionsmuster berücksichtigt, die zu Metallkomplexen vom Typ [Ru(E-triphosAB2)(tmm)] oder [Ru( E-TriphosABC)(tmm)] führen. Aufgrund der durch Symmetriebrechung bedingten Erweiterung des chemischen Raums inklusive der Einführung diastereomerer Komplexe wird eine Untersuchung mittels experimenteller Methoden schnell unbeherrschbar. In diesem Projekt wird die Verwendung moderner statistischer und computergestützter Modelle zusammen mit experimentellen Beweisen verwendet, um ein Gerüst zu konstruieren, welches die Reaktivität solcher symmetriegebrochener [Ru(E-triphosAB2)(tmm)]-Komplexe erfasst und somit eine Reaktivitätsvorhersage für die symmetriegebrochenen Komplexe ermöglicht. Dies wird durch den Einsatz von Methoden des maschinellen Lernens erreicht, die auf Deskriptoren aus kosteneffizienten semiempirischen Elektronenstrukturtheorie-Rechnungen beruhen. Zusammen mit den erzeugten Referenzdaten symmetrischer und nichtsymmetrischer Komplexe, soll somit ein schnelles Screening des chemischen Raums ermöglicht werden. Um die rechnerischen Methoden mit den experimentellen Daten zu koppeln, werden zudem detaillierte Untersuchungen von [Ru(E-triphosAB2)(tmm)]-Komplexen in der Hydrierung von CO2 und Lävulinsäure durchgeführt. Somit wird ein umfangreicher Datensatz erstellt, auf dessen Basis ein maschinell gelerntes Struktur-Aktivitäts-Beziehungsmodell entwickelt wird, um die Reaktivität von bis dato unbekannten Komplexen substratspezifisch vorherzusagen.
DFG-Verfahren
Schwerpunktprogramme
