Kombination von Genauigkeit und Effizienz in einer Multireferenz Elektronenstruktur-Methode für angeregte elektronische Zustände mit Anwendungsbereich in Nicht-Adiabatischen Molekulardynamik-Simulationen

• Antragsteller: Dr. Daniel Graf
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 498448112

Die Wechselwirkung zwischen Materie und Licht sowie die resultierenden Mechanismen angeregter elektronischer Zustände bilden nicht nur die Grundlage vieler fundamentaler Vorgänge in der Natur wie beispielsweise der Photosynthese und des menschlichen Sehens, sondern darüberhinaus auch von technischen Anwendungen wie Photovoltaik-Anlagen und der licht-induzierten Produktion von Wasserstoff. Ein tiefgreifendes Verständnis dieser Mechanismen ist daher essentiell, um zum einen die bestehenden Geheimnisse der Natur zu entschlüsseln und zum anderen technologische Entwicklungen voranzutreiben, die dazu beitragen, den großen ökologischen Herausforderungen entgegenzutreten, mit denen sich unsere Gesellschaft bereits heute konfrontiert sieht.Für die Entwicklung eines solch fundamentalen Verständnisses sind computer-basierte Molekulardynamik-Simulationen von großer Bedeutung, da sie in der Lage sind, Prozesse auf atomistischer Ebene zu beschreiben, die für das klassische Experiment unzugänglich sind. Um diese Prozesse verlässlich zu simulieren, sind wiederum quantenmechanische Elektronenstruktur-Methoden notwendig, die sowohl genau als auch hocheffizient sind. Genauigkeit und Effizienz in einer universell einsetzbaren Methode miteinander zu verbinden, gehört allerdings zu den größten Problemen der Quantenchemie und stellt ein bisher ungelöstes Problem dar, da selbst modernste Methoden entweder Defizite im Bereich der Genauigkeit oder aber im Bereich der Effizienz aufweisen.Das vorliegende Projekt widmet sich exakt dieser Problemstellung und dient der Entwicklung einer genauen und effizienten Elektronenstruktur-Methode, die in computer-basierten Simulationen von licht-induzierten Prozessen verwendet werden kann. Die Basis bildet dabei eine neuartige quantenmechanische Methodik, die im Hinblick auf das oben genannte Ziel einen hervorragenden Ausgangspunkt darstellt. Das geplante weitere Vorgehen kann in drei wesentliche Schritte unterteilt werden: Der erste Schritt besteht darin, die Effizienz der Methode zu verbessern, da hohe Effizienz nicht nur eine Grundvorraussetzung für die Verwendung in computer-basierten Molekulardynamik-Simulationen darstellt, sondern ebenfalls ein ausführliches Benchmarking der Methode erlaubt. Ein solches Benchmarking ist essentiell, um die Genauigkeit und Verlässlichkeit der Methode auch für Probleme hoher Komplexität sicherzustellen und stellt daher den zweiten Schritt in Richtung des angestrebten Ziels dar. Der dritte und letzte Schritt ist der Entwicklung der für die Verwendung in computer-basierten Molekulardynamik-Simulationen notwendigen Bausteine gewidmet und eröffnet damit neue Möglichkeiten für detaillierte und zuverlässige Untersuchungen von licht-induzierten Prozessen jeglicher Art.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Großbritannien
• Gastgeber: Dr. Alex Thom