Femtosekundenlasersystem
Final Report Abstract
Das im Rahmen dieses Großgeräteantrags beschaffte fs-Lasersystem wurde in den letzten Jahren für folgende Forschungsaufgaben eingesetzt: - Durchführung von Attosekunden-„Streaking“-Experimenten an Metall- und adsorbatbedeckten Oberflächen - Räumlich aufgelöste Photostromspektroskopie an Nanokontakten - Lasermaterialbearbeitung von amorphen Siliziumsschichten mittels ultrakurzen Lichtimpulsen - Zeitaufgelöste Streulichtuntersuchungen an nanotexturierten Silizium Dünnschicht Solarzellen - Untersuchung des Einflusses der absoluten Phase von „few-cycle“ Lichtimpulsen auf die Elektronenemission von metallischen Nanospitzen Mit dem bewilligten umfangreichen Femtosekunden-Lasersystem wurden im Rahmen meiner Berufung an der Universität Bielefeld die Randbedingungen für die Durchführung zeitaufgelöster Experimente geschaffen. Bei der Auslegung des Lasersystems standen der Einsatz der absoluten Phase der erzeugten Lichtimpulse und deren Einfluss auf die Elektronendynamik an Grenzflächen im Vordergrund. Ziel ist es Effekte der so genannten „light-wave electronics“ unter unterschiedlichsten Bedingungen (Intensität, Probendesign, ...) zu demonstrieren und zu untersuchen. Die mit Abstand höchsten Anforderungen an das Lasersystem stellen dabei die in Bielefeld in Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe von Prof. Dr. Ulrich Heinzmann durchgeführten Arbeiten zu Attosekunden-zeitaufgelösten Photoemission an Oberflächen. Seit Inbetriebnahme des Großgerätes im Jahr 2008 wurde dieses umfangreiche Experiment aufgebaut und wie im Anhang demonstriert gelangen im Laufe dieses Jahres in Bielefeld erstmals erfolgreiche Messungen an Oberflächen. Die Attosekundenzeitaufgelöste Photoemission zeigt Zeitunterschiede bei der Emission von Elektronen aus unterschiedlichen elektronischen Anfangszuständen von einigen 10-100 Attosekunden. Die Ursache dieser Zeitverschiebungen werden im Moment von unterschiedlichen theoretischen Modellen kontrovers erklärt und Ziel der weiteren Experimente ist die Aufklärung der zu Grunde liegenden physikalischen Mechanismen (DFG Förderung im Rahmen des SFB-613 Teilprojekt D4). Geeignet gestaltete Nanokontakte bieten ebenfalls die Möglichkeit zur Demonstration des Einfluss der absoluten Phase eines ultrakurzen Lichtimpulses auf die Elektronendynamik an Grenzflächen. In Bielefeld werden dazu phasenstabile unverstärkte Lichtimpulse eingesetzt, um Photoströmen in Nanokontakten zu induzieren und zu steuern. Erste Ergebnisse zeigen, dass durch Anregungen mit „few-cycle“ Lichtimpulsen sehr hohe lokale Anregungen erreicht werden und beispielsweise hoch nichtlineare lichtinduzierte Ströme an einzelnen Metall-Nanopartikeln die auf flächigen Metall-Isolator-Metall-Kontakten deponiert wurden nachgewiesen werden können. Eine Demonstration der Phaseneffekte steht jedoch noch aus (DFG Förderung im Rahmen des SFB-613 Teilprojekt D10). Zur möglichst effizienten Nutzung des Großgeräts werden auch Experimente durchgeführt die im Vergleich zum den Attosekunden-zeitaufgelösten Oberflächenexperimenten geringere Anforderungen an das Gesamtexperiment stellen. Die nachverstärkten Lichtimpulse werden zur fs-Lasermaterialbearbeitung von Schichtsystemen wie sie in der Silizium-Dünnschicht-Photovoltaik eingesetzt werden verwendet. Der bei Anregungen mit ultrakurzen Lichtimpulsen dominante nichtlineare Absorptionsprozess in den Schichten ermöglicht im Zusammenspiel mit Pulsformungsmethoden die sehr flexible und kontrollierte Materialmodifikation dünner Schichten. Erste Ergebnisse zeigen, dass trotz geringer Absorption der verwendeten Anregungswellenlänge bereits bei vergleichsweise geringen Fluenzen der Wasserstoffgehalt der Schichten sowie deren Rekristallisationsgrad gezielt beeinflusst werden können. Im Bereich der Nanophotonik wird im Moment intensiv die Wechselwirkung ultrakurzer Lichtimpulse mit randomisierten Streumedien untersucht. Durch zeitaufgelöste Streulichtmessungen unter Verwendung dieses Femtosekunden-Lasersystems konnten wir kürzlich den Lichteinfang in lokalisierte photonische Moden in kommerziellen Silizium-Dünnschichtsolarzellen demonstrieren. Im Rahmen eines DFG Projektes (PF317-4) werden nun die Mechanismen, die zur Lokalisierung der Lichtfelder beitragen untersucht.
Publications
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„Nanolocalization of Ultrashort Time-Reversed Pulses in Random Nanoparticle Assemblies“. Ultrafast Phenomena XVII, Oxford University Press, Oxford, New York, 2011, pp. 272–274
D. Differt, F. J. García de Abajo, W. Pfeiffer, C. Strüber, D. V. Voronine
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„Scanning internal photoemission microscopy for the identification of hot carrier transport mechanisms“. Appl. Phys. Lett. 101, 111608 (2012)
D. Differt, W. Pfeiffer, D. Diesing
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„Coherent control of nano-optical excitations“. Optical Antennas, Cambridge University Press, Cambridge, UK, 2013, pp. 145–167
W. Pfeiffer, M. Aeschlimann, T. Brixner
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„Coherent spectroscopies on ultrashort time and length scales“. EPJ Web. Conf. 41, 09017 (2013)
T. Brixner, M. Aeschlimann, A. Fischer, P. Geisler, S. Goetz, B. Hecht, J.-S. Huang, T. Keitzl, C. Kramer, P. Melchior, W. Pfeiffer, G. Razinskas, C. Rewitz, C. Schneider, C. Strüber, P. Tuchscherer, D. V. Voronine
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„Time domain characterization of light trapping states in thin film solar cells“. EPJ Web. Conf. 41, 08016 (2013)
M. Birlo, D. Differt, F. Lükermann, W. Pfeiffer, and H. Stiebig
