Integration von Polyoxometallat-Einzelatom-Katalysator-basierten (Photo-)Elektroden in Durchflussreaktoren zur reduktiven und oxidativen Stickstoff-Aktivierung

• Antragsteller: Professor Dr. Carsten Streb; Professor Dr. Dirk Ziegenbalg
• Fachliche Zuordnung: Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 501934135

In diesem Projekt schlagen wir die Entwicklung elektrochemisch angetriebener Reaktoren vor, die in der Lage sind, die Stickstoff-zu-Ammonium-Reduktionsreaktion (NRR) und die Stickstoff-zu-Nitrat-Oxidationsreaktion (NOR) zu koppeln, was zu autonomen Reaktoren für die Ammoniumnitratproduktion aus Stickstoff, Wasser und nachhaltiger Elektrizität führt. Das Projekt kombiniert Konzepte aus der Synthese neuartiger Katalysatoren und der stabilen Elektrodenabscheidung mit dem Reaktordesign und der Integration von Materialien in den Reaktor. Das Projekt vereint Fachwissen in der Entwicklung von Single-Site-Katalysatoren und der Funktionalisierung von Elektroden (PI Streb) mit Fachwissen in Reaktionstechnik, Stofftransportoptimierung und Reaktordesign (PI Ziegenbalg). In der zweiten Phase wird das Projekt edelmetallfreie Single-Site-Katalysatoren entwickeln, die auf elektrisch leitfähigen Elektroden verankert sind. Durch Variation der SSC-Metalle kann die NRR/NOR-Reaktivität gesteuert werden, während die Elektrodenverankerung eine stabile, genau definierte Koordinationsumgebung bietet. Die Integration der Elektroden in kontinuierlich rotierende Elektrodenreaktoren ermöglicht eine Intensivierung des Stofftransports, um die NRR- und NOR-Leistung durch Abstimmung der chemischen und reaktionstechnischen Anforderungen zu steigern. Die Systeme werden durch in situ/operando elektrochemische Untersuchungen untersucht. Dies wird Erkenntnisse über die katalytische Leistung und ihre Grenzen vom atomaren bis zum Reaktorniveau liefern und es uns ermöglichen, wichtige Optimierungsparameter zu identifizieren. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass dieses Projekt Strömungsreaktoren für die dezentrale Ammoniumnitratproduktion aus molekularem Stickstoff entwickeln wird, und Materialentwicklung, Elektrodenherstellung, Reaktionstechnik und Prozessintensivierung nutzt, um Herausforderungen von der molekularen Ebene bis zum Reaktorniveau zu adressieren.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 2370: Verknüpfung von Katalysatoren, Mechanismen und Reaktorkonzepten für die Umwandlung von Distickstoff durch elektrokatalytische, photokatalytische und photoelektrochemische Methoden ("Nitroconversion")