Grundzustände nanoskopisch beschränkter Wasserketten mit Hilfe der density matrix renormalization group und restricted Boltzmann machines
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Confinement kleiner Moleküle, wie Wasser, in molekularen Umgebungen (Kohlenstoffröhren, Fullerenen, Beryllkristallen) eröffnet die Möglichkeit, neue Phasen mit ungewöhnlichen Eigenschaften zu erhalten. Im Rahmen des vorliegenden Projekts wurden theoretische Methoden entwickelt, um neue Quantenphasen in eindimensionalen Confinementsystemen kleiner, polarer Moleküle, wie z.B. H₂O oder LiF, zu untersuchen. Es konnte gezeigt werden, dass lineare Wasserketten, die in Kohlenstoffröhren eingebettet werden, effektive Zwei-Zustandssysteme bilden. Da die beiden Zustände entgegengesetzt polarisierten, dipol-geordneten Wasserketten entsprechen, ist es möglich, durch eine axiale Anregung des Systems die Richtung der Polarisierung zu ändern. In Kombination mit einem starken, transversalen Feld lässt sich die axiale Ausrichtung der Wassermoleküle derartig stören, dass die axiale Polarisierung verschwindet. Das System lässt sich somit als schaltbarer elektrischer Dipol betrachten und stellt einen interessanten Kandidaten für Quantennanogeräte dar. Des Weiteren wurde untersucht, ob sich Endofulleren-Ketten ebenfalls eignen, um geordnete Quantenphasen molekularer Rotoren zu erhalten. Es wurde festgestellt, dass es in diesen Systemen durch die Verwendung verschiedener Gastmoleküle sowie Isotopenaustausch möglich ist, sowohl die Fundamentalanregung als auch die Nettopolarisierung zu verändern. Für mögliche Anwendungen erlaubt dies eine bedarfsgerechte Anpassung des Dipolschalters. Es ist sogar möglich, die Art der geordneten Quantenphase zu beeinflussen, indem die relative Anordnung der Endofullerene geändert wird. Geht man von einer linearen Anordnung zu einem gleichseitigen Zick-Zack-Motiv über, bewirkt dies den Übergang von einer ferroelektrischen zu einer antiferroelektrischen Quantenphase. In einem weiteren Teilprojekt konnte gezeigt werden, dass Rotations-Viel-Teilchen-Systeme mit Hilfe von rekurrenten neuronalen Netzwerken dargestellt und die entsprechenden Wellenfunktionen mit Hilfe eines variationellen Verfahrens bestimmt werden können. Dies ermöglicht ein effizientes Vorgehen zur Bestimmung der Wellenfunktionen ausgedehnter Systeme mit Dutzenden bis Hunderten rotierender Moleküle. Dieser Ansatz ist besonders vielversprechend für Systeme in höheren Dimensionen, da die häufig genutzten Tensornetzwerkmethoden für diese Systeme aufgrund der starken Verschränkung recht ineffizient sind.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Ferroelectric water chains in carbon nanotubes: Creation and manipulation of ordered quantum phases. The Journal of Chemical Physics, 157(23).
Serwatka, Tobias & Roy, Pierre-Nicholas
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On the nature of the Schottky anomaly in endohedral water. The Journal of Chemical Physics, 158(12).
Serwatka, Tobias; Yim, Spencer; Ayotte, Patrick & Roy, Pierre-Nicholas
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Optimized basis sets for DMRG calculations of quantum chains of rotating water molecules. The Journal of Chemical Physics, 158(21).
Serwatka, Tobias & Roy, Pierre-Nicholas
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Quantum Criticality and Universal Behavior in Molecular Dipolar Lattices of Endofullerenes. The Journal of Physical Chemistry Letters, 14(24), 5586-5591.
Serwatka, Tobias & Roy, Pierre-Nicholas
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Ground states of planar dipolar rotor chains with recurrent neural networks. The Journal of Chemical Physics, 160(22).
Serwatka, Tobias & Roy, Pierre-Nicholas
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Quantum criticality in chains of planar rotors with dipolar interactions. The Journal of Chemical Physics, 160(10).
Serwatka, Tobias & Roy, Pierre-Nicholas
