Polaronische Einflüsse auf die Ladungstransporteigenschaften von Batterie Anoden

• Antragsteller: Professor Dr. Harald Oberhofer
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 504440665

Batterien, insbesondere solche basierend auf dem Transport von Lithiumionen, sind heute allgegenwärtig und werden, mit dem beginnenden Aufstieg der Elektromobilität nur weiter an Wichtigkeit gewinnen. Umsomehr ist es erstaunlich, dass elementare in Batteriematerialien wie dem populären Lithium Titanoxid (LTO) auftretende Prozesse immer noch weitgehend unverstanden sind. Unsere kürzlich erfolgte Entdeckung von Polaronen, d.h. Elektronen welche durch die Polarisation der Umgebung lokalisiert werden, in reduziertem LTO gab zum ersten mal Einblicke darin wie die Einbringung Sauerstoff Fehlstellen zu einer, experimentell beobachteten, Steigerung der elektronischen Leitfähigkeit des Materials führen kann. Ähnliche Verbesserungen wurden auch für die Ionenleitfähigkeit beobachtet, was die Frage aufwirft, ob auch hier Polaronen eine Rolle spielen. Daher schlagen wir vor die Hypothese zu testen, dass viele der (auch in operando) experimentell beobachteten Eigenschaften von LTO und Lanthan Lithium Titanoxid, einem anderen vielversprechenden Anodenmaterial, durch den Einfluss von Polaronen erklärt werden können. Zu diesem Zweck werden wir mittels einer effizienten, von uns entwickelten Festkörpereinbettungsmethode und Hubbard-korrigierter Dichtefunktionaltheorie verschiedene polaronische Lokalisierungsmuster in beiden Materialien beleuchten und deren Einflüsse auf elektronische und ionische Leitfähigkeiten erforschen. Dazu werden wir die kinetischen Diffusionsbarrieren berechnen, welche als Basis für ein zu entwickelndes dynamisches Modell dienen werden. Dadurch werden wir in der Lage sein die möglicherweise korrellierte Bewegung beider Ladungsträger für verschiedene Lithiierungsgrade des Materials (d.h. verschiedene Ladunszustände der Batterie), sowie verschiedene Defektkonzentrationen und deren Verteilungen zu studieren. Neben einem detailierten Verständnis der Transportmechanismen in LTO und, potentiell, LLTO wird dieses Projekt den Weg weisen in Richtung rationeller Designkriterien für verbesserte Batterieanoden, z.B. in Form bestimmter Defektanordnungen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen