Genaue TDDFT-Absorptionsspektren über den gesamten Spektralbereich
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Elektronische Anregungen in Molekülen und Materialien sind entscheidend für das Verständnis verschiedener Phänomene, wie beispielsweise Photoanregungen in Solarzellen, optische Anregungen in OLEDs und Quantenpunkten (QDs). Eine bedeutende Herausforderung tritt bei großen Systemen auf, da die Anzahl der relevanten Zustände dramatisch ansteigen kann. Modernste Ansätze, die auf der Casida- oder Sternheimer-Gleichung basieren, scheitern, wenn die Anregungsdichte zu groß wird, da sie typischerweise eine sehr kostspielige, einzeln durchgeführte Identifizierung der relevanten Eigenzustände erfordern. Folglich sind trotz moderner Computerhardware die Identifizierung und Berechnung angeregter Zustände immer noch auf relativ kleine Systemgrößen beschränkt. Diese Einschränkung verhindert, dass atomistische Quantenchemie-Simulationen technologisch relevante Systemgrößen erreichen, was letztendlich ihre Vorhersagefähigkeiten beeinträchtigt. Um dieses Problem zu lösen, haben wir Frequenzbereichsergebnisse mit exakten Kurzzeitdynamiken kombiniert, um eine Superauflösungstechnik (BYND) zu entwickeln. Diese Technik ermöglicht die Beschreibung des gesamten Anregungsspektrums für Systeme, die die Größenbeschränkungen der aktuellen Methoden zur elektronischen Struktur übertreffen. Der resultierende Algorithmus verwendet eine einfache Anfangsschätzung für die Energie des angeregten Zustands und führt eine nichtlineare Optimierung durch, um den Fehler in Bezug auf eine exakte Kurzzeitpropagationsreferenz zu minimieren. Auf diese Weise können wir die Rechenkosten für die Berechnung ganzer angeregter Zustandsspektren um den Faktor 5 bis 10 senken, wodurch die Kosten für die Berechnung von Absorptionsspektren nahezu denen einer einfachen Grundzustandsgeometrieoptimierung entsprechen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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BYND (Broad Yet Narrow Description): Super-resolution technique for the simulation of large molecular systems
M. Kick & T. Van Voorhis
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Controlled Assembly and Anomalous Thermal Expansion of Ultrathin Cesium Lead Bromide Nanoplatelets. Nano Letters, 23(6), 2148-2157.
Krajewska, Chantalle J.; Kaplan, Alexander E. K.; Kick, Matthias; Berkinsky, David B.; Zhu, Hua; Sverko, Tara; Van Voorhis, Troy & Bawendi, Moungi G.
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Synthesis of Zwitterionic CsPbBr3 Nanocrystals with Controlled Anisotropy using Surface‐Selective Ligand Pairs. Advanced Materials, 35(39).
Zhu, Hua; Kick, Matthias; Ginterseder, Matthias; Krajewska, Chantalle J.; S.̌verko, Tara; Li, Ruipeng; Lu, Yongli; Shih, Meng‐Chen; Van Voorhis, Troy & Bawendi, Moungi G.
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A-Site Cation Influence on the Structural and Optical Evolution of Ultrathin Lead Halide Perovskite Nanoplatelets. ACS Nano, 18(11), 8248-8258.
Krajewska, Chantalle J.; Kick, Matthias; Kaplan, Alexander E. K.; Berkinsky, David B.; Zhu, Hua; Sverko, Tara; Van Voorhis, Troy & Bawendi, Moungi G.
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Broad Yet Narrow: Super-resolution techniques to simulate electronic spectra of large molecular systems
M. Kick, E. Alexander, A. Baiersdorfer & T. Van Voorhis
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Super-resolution techniques to simulate electronic spectra of large molecular systems. Nature Communications, 15(1).
Kick, Matthias; Alexander, Ezra; Beiersdorfer, Anton & Van, Voorhis Troy
