Responsive und bioabbaubare Hydrogele durch Radikalische Ringöffnungs Polymerisation und deren vertiefte Charakterisierung durch moderne Lichtstreu- und Fluoreszenzmethoden

• Antragsteller: Dr. Jens Gaitzsch; Professor Dr. Sebastian Seiffert, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Präparative und Physikalische Chemie von Polymeren
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 505261796

Radikalische Ringöffnungs-Polymerisation (RROP) von zyklischen Keten-Acetalen (CKAs) gelangt als Werkzeug für neuartige biologische abbaubare Polyester zunehmend in den Fokus moderner Polymerchemie. In diesem Projekt wird RROP auf komplett bioabbaubare pH responsive Hydrogele, also polymere Netzwerke ausgeweitet. Basierend auf den hydrophilen Polyestern aus dem CKA 2-methylene-1,3,6-trioxocane (MTC) werden Hydrogele mit verschiedenen Vernetzern hergestellt. Neben einem Methacryl-Vernetzer als Vergleichsbasis, kommt ein bekannte bis-CKA und einen amin-basiertes bis-CKA zum Einsatz. Letzteres basiert auf dem kürzlich veröffentlichen amin-haltigen CKA für pH responsive Polyester, was auch hier zum Einsatz kommen wird um p Hydrogele herzustellen. Mit Hilfe der genannte Monomere und Vernetzer wird ein breites Spektrum an responsiven und nicht responsiven RROP-basierten Hydrogelen hergestellt werden, um das enorme Potenzial dieser Methode zu untermauern. Alle hergestellten Hydrogele werden eingehend mit Methoden der Rheologie, statischen und dynamischen Lichtstreuung sowie der Fluoreszenz-Mikroskopie eingehend untersucht und charakterisiert werden. Besonders Rheologie und Lichtstreuung werden auch dazu genutzt werden, um die Stabilität der Polyester-Hydrogele bei Standardbedingungen nachzuweisen und zu untermauern. Beide Methoden geben auch Einblick in Inhomogenitäten auf der molekularen- und makroskopischen Ebene, was wiederum Rückschlüsse auf die Reaktivität der Vernetzter zulässt. Damit ist ein direktes Feedback der Analyse zur chemischen Synthese gewährleistet. Die Fluoreszenz-Methoden werden Einblick in das Diffusionsverhalten in den Gelen geben, welches stark mit dem pH Wert – und damit der zusätzlichen Quellung – der pH responsiven Gele zusammen hängen wird. Nach dieser eingehenden Charakterisierung, werden die Hydrogele enzymatisch durch Esterase abgebaut werden. Der Abbau wird mit ähnlichen Methoden verfolgt werden, wie die Gele charakterisiert wurden, um den Abbau auf mikros- und makroskopischer Ebene bis zur Unterschreitung des Gel-Punktes komplett verfolgen und beschreiben zu können. Der Abbau wird aber bis zu molekularen Ebenen weiter durchgeführt werden und die definierten Abbauprodukte, Hydroxy-Säuren, werden eingehend analysiert um den kompletten Abbau ohne Oligomere Reste nachzuweisen. Zusammenfassend wird dieses Projekt ein breites Spektrum an neuartigen RROP basierten Hydrogelen einführen, welche eingehend über Rheologie, Lichtstreuung und Fluoreszenz-Mikroskopie analysiert werden. Damit wird das Projekt einen erheblichen Beitrag dazu leisten die RROP besser zu verstehen und die Methode weiter in der modernen Polymerchemie zu etablieren.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich(e): Professorin Dr. Brigitte Voit, Ph.D.