NSF-DFG Confine: Plasma Katalyse in räumlicher Beschränkung zur Minderung von Kaltstart NOx Emissionen bei der Abgasreinigung von Automobilen.

• Antragsteller: Professor Dr. Ronny Brandenburg; Professor Dr. Raimund Horn
• Fachliche Zuordnung: Chemische und Thermische Verfahrenstechnik ; Technische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 509169873

Das Forschungsvorhaben untersucht die Wechselwirkung zwischen den physikalischen und chemischen Prozessen in einem nicht-thermischen Plasma und den katalytischen Reaktionen der im Plasma erzeugten Moleküle, Radikale und Atome an der Oberfläche eines festen Katalysators. Als Beispielreaktion wird die plasma-katalytische Reduktion von Stickoxiden durch Methan an einem Pd/Al2O3/CeO2/ZrO2 Katalysator untersucht, einem Standardkatalysator in der Autoabgaskatalyse. Diese Beispielreaktion ist von technischer und gesellschaftlicher Relevanz, da mehr als 80% der Stickoxid Emissionen durch Autoabgase während des Kaltstarts verursacht werden, wenn der Katalysator bei Temperaturen unterhalb von 200°C noch nicht in der Lage ist, die im Abgas enthaltenen reaktionsträgen Kohlenwasserstoffe als Reduktionsmittel für die Stickoxide zu aktivieren. Durch die Kopplung eines nicht-thermischen Plasmas, in dem faktisch bei Raumtemperatur hochreaktive Atome, Moleküle und Radikale entstehen, mit einem DeNOx Katalysator ist es möglich, einen Kohlenwasserstoff zu aktivieren, z.B. besonders reaktionsträges Methan, so dass die entstehenden Radikale an der Oberfläche des Katalysators mit adsorbiertem Stickoxid zu N2, CO2 und H2O reagieren. Da Radikale hochreaktiv sind und nur eine Lebensdauer im Bereich von Mikro- bis Millisekunden (z.B. CH3 und OH) bzw. Millisekunden bis Sekunden haben (z.B. CH3OO), erfordert eine effiziente Kopplung zwischen Plasma und Katalysator eine enge räumliche Nähe im Submillimeterbereich. Um Plasmaprozesse, Transportprozesse und katalytische Prozesse sauber trennen und aufeinander abstimmen zu können, werden Plasma und Katalysator sowohl hintereinander als auch parallel geschaltet. Durch Hintereinanderschaltung eines nichtthermischen Plasmas und einer mit Katalysator beschichteten Kapillare von bis zu einem Millimeter Durchmesser können systematisch Reaktionen untersucht werden, die durch vergleichsweise langlebige Radikale wie z.B. CH3OO vermittelt werden. Durch Zündung des Plasmas in einem wandbeschichteten Katalysatorkanal mit 50-1000µm Wandabstand können systematisch Reaktionen untersucht werden, die durch kurzlebige Radikale wie CH3 oder OH vermittelt werden welche nur kurze Diffusionswege zurücklegen können. Folgende grundlegende Fragen der Plasmakatalyse sollen durch Kombination von definierten katalytischen Experimenten, räumlich aufgelöster Diagnostik mit Messverfahren wie Laser Induzierter Flureszenzspektroskopie oder Molekularstrahl Massenspektrometrie und mehrdimensionaler Plasmamodellierung beantwortet werden: 1) Kann Plasmakatalyse in räumlich engen Geometrien Transportlimitierungen der reaktiven Plasmaspezies zur Katalysatoroberfläche überwinden? 2) Welche Plasmaspezies vermitteln die Kopplung zwischen plasmachemischen und katalytischen Reaktionen und wie kann man ihre Erzeugung steuern? 3) Wie unterscheiden sich Oberflächenspezies und katalytische Reaktionen in der Plasmakatalyse von denen der thermischen Katalyse?

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: USA
• Partnerorganisation: National Science Foundation (NSF)
• Mitverantwortlich: Dr. Florian Sigeneger
• Kooperationspartner: Professor Dr. Aditya Bhan; Professor Dr. Peter Bruggeman