Aufklärung der Degradationsprozesse und neue Stabilisierungskonzepte für die elektrokatalytische Kohlendioxidreduktion

• Antragsteller: Professor Dr. Marc Ledendecker; Dr. Paul Paciok
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 511462370

Die elektrokatalysierte Reduktion von Kohlenstoffdioxid (CO2RR) zu synthetischen Kraftstoffen und chemischen Rohstoffen ist bereits seit mehr als einem Jahrhundert eine sogenannte „Dream Reaction“. Zwei Hauptherausforderungen dieser Reaktion sind 1) die drastische Restrukturierung der Katalysatoren während der Reaktion und 2) die mangelnde Selektivität hinsichtlich hochwertigen, langkettigen Kohlenwasserstoffen. Das hier vorgestellte Forschungsvorhaben untersucht die Degradationsmechanismen von sphärischen und kubischen Kupferpartikeln, welche auf hochporösen Kohlenstoffmaterialien geträgert sind. Dies geschieht mit Hilfe von kommerziellen und speziell synthetisierten Kohlenstoffen. Insbesondere “hollow graphitic spheres” mit präzise einstellbaren Porengrößen stehen im Mittelpunkt. Die aktive Katalysatorkomponente wird dabei in die Poren des Kohlenstoffträger eigebracht und die spezielle Struktur des Trägermaterials verhindert das Sintern und die Migration der Partikel während der Reaktion, sodass die hohe aktive Oberfläche der aktiven Kupferkomponente über lange Einsatzzeiten gewährleistet ist. Dabei kommt neben kolloidchemischen und elementaranalytischen Methoden insbesondere hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie zum Einsatz.Degradationsprozesse auf atomarer Ebene werden in- und ex-situ untersucht und deren Auswirkung auf die Katalysatorleistung elektrochemisch erfasst und bewertet. Neben der Unterdrückung von Alterungserscheinungen führt das Einbringen des aktiven Materials in begrenzte Räume zu einer längeren Verweilzeit der gebildeten Zwischenprodukte in Katalysatornähe, was eine Aktivitätssteigerung und eine Veränderung der Produktzusammensetzung zu langkettigen Kohlenwasserstoffen zur Folge hat. Aus der Partikelgröße, Partikelmorphologie, Porenvolumen und den potentialabhängigen Produktzusammensetzungen werden Struktur-Wirkungs-Beziehungen abgeleitet und die katalytische Leistungsfähigkeit verbessert.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen