Selektive C1-Verlängerung von Methanol und Ethanol mit H2 und CO2 in der Gasphase durch Anpassung von aktiven Zentren immobilisiert in metallorganischen Gerüstverbindungen vom UiO-66-Typ

• Antragsteller: Dr. Ken Luca Abel
• Fachliche Zuordnung: Technische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 512819724

C1-Verbindungen wie Methan, Methanol, Ameisensäure oder Kohlenstoffmonoxid können bereits selektiv mittels heterogener Katalyse durch eine CO2-Hydrierung mit H2 hergestellt werden. Moleküle, die jedoch aus mehr als einem C-Atom bestehen, können mit Ausnahme von Ethanol bisher lediglich als Komponente einer Verteilung von Reaktionsprodukten aus CO2 und H2 in der Gasphase erhalten werden. Ursächlich hierfür ist die Schwierigkeit der gleichzeitigen Kontrolle von C-C-Bindungsbildung und CO2-Hydrierung. In Anbetracht dieser Herausforderung beabsichtigt dieses Projekt, genau eine C-C-Bindung in einem Gasstrom aus CO2, H2 und einem aliphatischen Alkohol (Methanol, Ethanol) zu bilden. Dadurch wird selektiv die C1-verlängerte Carbonsäure oder der entsprechende Alkohol hergestellt. Dazu werden Feststoffkatalysatoren auf Basis metallorganischer Gerüstverbindungen vom Typ UiO-66, auf denen Metallatome- oder Cluster immobilisiert werden, eingesetzt. Das Projekt verfolgt drei konkrete Ziele: 1) Demonstration der Bildung einer C1-verlängerten Carbonsäure oder eines C1-verlängerten Alkohols durch eine CO2-Hydrierung mit H2 und Methanol oder Ethanol in der Gasphase in Abwesenheit von Halogeniden; 2) Verständnis des Reaktionsmechanismus ausgehend von den individuellen Beiträgen des metallorganischen Gerüsts und der immobilisierten Metallatome oder -Cluster im Feststoffkatalysator; 3) Anpassung des Feststoffkatalysators, beispielsweise durch Modifikation der aktiven Zentren oder der diese umgebenen Koordinationsumgebung, um die Selektivität zu einer bestimmten C1-verlängerten Carbonsäure oder dem korrespondierenden Alkohol zu steuern. Das Erreichen dieser drei Ziele könnte schlussendlich erlauben, den Alkohol von der Gaszufuhr zu entfernen und damit einen neuen Zugang zur selektiven Bildung von höheren (C2+) Carbonsäuren und Alkoholen durch direkte CO2-Hydrierung mit H2 in der Gasphase eröffnen.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Norwegen
• Gastgeberin: Professorin Dr. Unni Olsbye