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Marines Lichtsammeln im Blauen: Theorie und Experiment

Fachliche Zuordnung Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
Förderung Förderung seit 2023
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 514636421
 
Rund 40% der globalen Photosynthese findet in aquatischen Mikroalgen, sogenannten Diatomen statt. Sie zeichnen sich durch eine Anpassung ihres Lichtsammelapparates an die Lichtbedingungen unter Wasser aus. Demnach absorbieren sie im blau-grünen Spektralbereich unter der Verwendung von Chlorophyll a (Chl a), das auch in Pflanzen vorkommt, als auch von Chl c und Fucoxanthin (Fx) bzw. Peridinin (Per). Die erst unlängst publizierte hochaufgelöste Kristallstruktur des entsprechenden Fucoxanthin-Chlorophyll a/c Lichtsammelkomplexes (FCP) sowie die bekannte Struktur des Per-Chlorphyll-Proteinkomplexes sind Schlüsselelemente für ein strukturbasiertes Verständnis von Lichtsammel- und Photoschutzfunktionen in diesen Systemen. Im Gegensatz zu Pflanzen verwenden Diatome Carotenoide als primäres Lichtsammelpigment. Offene Fragen beziehen sich auf die molekularen Hintergründe des Lichtsammelprozesses. Unser Ziel ist es, sowohl die unterschiedlichen spektralen Formen von Fx als auch die lokalen Anregungsenergien der Chl a/c Pigmente zu identifizieren. Dieses Wissen führt zur Parametrisierung des Energietransfers in FCP/PCP. Ein zentrales Problem stellt hierbei der ultraschnelle Energietransfer in Fx dar. Der optisch erlaubte S2-Zustand deaktiviert hin zum optisch dunklen S1, der wiederum (wahrscheinlich über einen intramolekularen Ladungstransferzustand) zurück in den Grundzustand relaxiert. Die Aufklärung des Mechanismus, der diesen Verlustkanal in FCP/PCP vermeidet, stellt ein weiteres Ziel dieses Antrags dar. Es soll mithilfe der bekannten Struktur des Komplexes und mit zeitaufgelösten Methoden mit sub 20 fs Zeitauflösung erreicht werden. Der Frenkel Exziton Hamilton-Operator von FCP bzw. PCP wird mit Multiskalen-Methoden parametrisiert werden, die eine Kombination quantenchemischer Berechnung an Chl a/c und Fx und elektrostatischen/molekulardynamischen Simulationen des gesamten Komplexes darstellen. Die mit den Mitteln der Nicht-Gleichgewichts Quantenstatistik berechneten Spektren werden mit experimentellen Daten der multidimensionalen elektronischen Spektroskopie verglichen. Innovationsgrad Die Originalität des Projektes liegt in der Kombination von fortschrittlichsten multidimensionalen spektroskopischen Methoden und mulitskalen-strukturbasierten theoretischen Methoden. Das Ziel ist ein detailliertes Verständnis der Struktur-Funktionsbeziehung von FCP.
DFG-Verfahren Sachbeihilfen
Internationaler Bezug Österreich
Kooperationspartner Professor Dr. Thomas Renger
 
 

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