Untersuchung reaktiver Stöße zwischen Elektronen und mehratomigen Molekülen im R-Matrix-Formalismus
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Mit der theoretischen Untersuchung der Elektronenstreuung an mehratomigen Molekülen wurde Neuland betrclen. Die besondere Problematik liegt zum einen in der geringen Symmetrie mehratomiger Moleküle im Vergleich mil Atomen und zweiatomigen Systemen, zum anderen in der mit zunehmender Zahl der Bindungen wachsenden Bedeutung der Elektronenkorrelation. Ihre Lösung erforderte neue methodische Ansätze und Näherungen. Damit verbunden war eine Ungewissheit hinsichtlich des Erfolgs unserer Bemühungen. Der Umgang mit diesem Risiko war die größte Herauforderung bei der Lösung der genannten Probleme. Deshalb hatte es für uns höchste Priorität, uns selbst und die wissenschaftliche Öffentlichkeit von der Verlässlichkeit des von uns entwickelten K-Matrix-Verfahrens für die Anwendung auf Elektronenstreuung an mehratomigen Systemen zu überzeugen. Wir glauben, dass uns dies im Verlauf dieses Projektes gelungen ist und sehen darin einen der wichtigsten Erfolge dieses Projektes. Der Methodenentwicklung wurde die Auswahl der untersuchten Systeme untergeordnet. Berechnet wurden fixed-nuclei Querschnitte an N2O ( 2P-Symmetrie), C3H6 (2A'2), O3, CF3Cl, Querschnitte für Schwingungsanregung und Fragmentierung am CF3Cl (2Al), F2 (2∑u) und neulich Schwingungsanregung am HF (2∑). Die Untersuchung des Systems e' + SF6 steht noch aus. Die Behandlung von Resonanzen im Rahmen des Fano-Feshbachschen Projektionsoperatorformalismus betont die Bedeutung des Streuhintergrundes. In dem im Rahmen dieses Projektes entwickelten, auf der R-Matrix besierenden Verfahren wird dieser Hintergrund für die Bestimmung der diskreten Komponente der Resonanz benötigt. Umkehrt wird durch dieses Verfahren der von den Resonanzen bereinigte Hintergrund einer eigenen Untersuchungen zugänglich. Für die Zukunft stellt sich die Aufgabe, den Bezug der resonanten Phänomene einerseits und der Hintergrundstreuung andererseits zu der Struktur des Moleküls herzustellen. Darüberhinaus gibt es Hinwiese (z.B. im Fall von e' + CF3CI und c' + HF), dass die Kerndynamik im allgemeinen weder durch ein rein resonantes Modell noch auf der Basis der Born-Oppenheimer-Näherung beschreiben werden kann sondern eine Verknüpfung beider Modelle erfordert.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Study of electron scattering by N2O using the polyatomic R-matrix method. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 29:857-873, 1996
B. K. Sarpal, K. Pfingst, B. M. Nestmann, and S. D. Peyerimhoff
- An ab initio study of low-energy electron scattering off cyclopropane. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 30:3431-44, 1997
T. Beyer, B. M. Nestmann, B. K. Sarpal, and S. D. Peyerimhoff
- Calculation integral and differential cross sections for electron scattering by ozone. J. Phys. B: At. Mol Opt. Phys., 31:1333-47, 1998
B. K. Sarpal, B. M. Nestmann, and S. D. Peyerimhoff
- Characterization of metastable anionic states within the R-matrix approach. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 31:3929-48, 1998
B. M. Nestmann
- Geometry dependence of resonance background separation within the R-matrix approach in the e-+CF3Cl system. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 33:4657-72,2000
T. Beyer, B. M. Nestmann, and S. D. Peyerimhoff
- Study of electron polarization and correlation effects in resonant and background electron scattering off CF3Cl. Chem. Phys., 255:1-14, 2000
T. Beyer, B. M. Nestmann, and S. D. Peyerimhoff
- Resonant features of inelastic electron scattering off CF3Cl in the low-energy region. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 34:3703-3716, 2001
T. Beyer, B. M. Nestmann, and S. D. Peyerimhoff
- Ab initio study of resonant electron attachment to the F2 molecule. J. Chem. Phys., 117:10635-47, 2002
V. Brems, T. Beyer, B. M. Nestmann, H.-D. Meyer, and L. S. Cederbaum
