Eine Multiskalen - Nichtgleichgewichtsstrategie zur Untersuchung elektrochemischer Flusszellen

• Antragstellerinnen: Dr. Nancy Carolina Forero Martinez; Professorin Dr. Friederike Schmid
• Fachliche Zuordnung: Statistische Physik, Nichtlineare Dynamik, Komplexe Systeme, Weiche und fluide Materie, Biologische Physik
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 413163866

In diesem Projekt soll ein Verfahren etabliert werden, die "adaptive resolution"(AdResS) Methode auf Simulationen von elektro-organischen Flusszellen anzuwenden. In der AdRess Methode wird ein atomistisches System thermisch und über die chemischen Potentiale in ein und derselben Simulationsbox mit einem idealen Gas gekoppelt. Über die Randbedingungen können diverse Nichtgleichgewichtsbedingungen in der Region des idealen Gases implementiert werden, die dann die atomistische Region beeinflussen. In dem Projekt sollen zunächst prototypische Flusszellen untersucht werden mit Graphit-Elektroden und Acetonitril-basierten Elektrolyten. Dieses System, das in Experimenten gut untersucht ist, erlaubt es uns, an Simulationsergebnisse aus dem Teilprojekt TP4 aus der ersten Förderperiode von UNODE anzuknüpfen. Konkret soll der anodische Teil der Domino-Oxidations-Reduktionssequenz der Synthese von Nitrilen von Aldoximen betrachtet werden. Wir verwenden klassische empirische Kraftfelder (OPLS) und werden daher die chemischen Reaktionen selber nicht im Detail untersuchen. Stattdessen sollen implizite Effekte untersucht werden, indem Oxime, Nitriloxide, und Nitrile bei verschiedenen Konzentrationen betrachten und die Rolle der Diffusion der verschiedenen Komponenten nahe der Elektrode untersuchen. Zu diesem Zweck wollen wir eng mit der Gruppe von Prof. Kurt Kremer am MPI für Polymerforschung zusammenarbeiten, dessen Pionierarbeiten die Basis des Vorhabens bilden. Weiterhin werden wir mit den experimentellen Partnern von UNODE zusammenarbeiten, insbesondere Prof. Sigi Waldvogel (JGU) zu Flusszellen, Prof. Ferdi Schüth (MPI Kohlenforschung) in einer späteren Phase des Projektes zu neuen Reaktionen; Prof. Kai Exner (Duisburg-Essen) zu den Prozessen der Elektroden-Grenzfläche. Das primäre Ziel dieses Projekts ist die Schaffung eines Rahmens für die Simulation realistischer elektro-organischer Durchflusszellen unter Verwendung eines Nichtgleichgewichts-Mehrskalenansatzes, um den kollektiven Einfluss von Anode, Elektrolyt, Reaktanten und Produkten auf die strukturellen, thermodynamischen, elektrischen und dynamischen Eigenschaften des Systems zu ermitteln. Wir werden uns zunächst auf eine Graphitanode und einen prototypischen Elektrolyten konzentrieren, der aus Acetonitril, Wasser und Methyl-tri-propylammoniummethylsulfat besteht. Wir werden dabei explizit Elemente einer Domino-Oxidations-Reduktions-Reaktion für die Synthese von Nitrilen aus Aldoximen, nämlich Oxim, Nitriloxid und Nitril, einbeziehen.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 2982: UNODE - Ungewöhnliche Anodenreaktionen