Machine-learning interatomare Potential für Lithiumsilikate: Ein neuer Weg zur Modellierung von Energiespeichermaterialien

• Antragsteller: Professor Dr. Karsten Albe
• Fachliche Zuordnung: Computergestütztes Werkstoffdesign und Simulation von Werkstoffverhalten von atomistischer bis mikroskopischer Skala
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 521536863

Das Ziel dieses Projekts ist die Entwicklung interatomarer Potenziale für das ternäre Li-Si-O-System durch maschinelles Lernen und deren Anwendung in molekulardynamischen Simulationen. Diese sollen dazu dienen, das Verständnis der Mikrostruktur und Materialeigenschaften von Siliziummonoxid mit besonderem Fokus auf dessen Lithiierungsverhalten zu verbessen. Dabei werden wir verschiedene Klassen von Potenzialen für maschinelles Lernen (ML) vergleichen, ihre Rechengeschwindigkeit, numerische Genauigkeit und Übertragbarkeit (Extrapolationsfähigkeit) bewerten und schließlich entsprechend klassifizieren. In einem ersten Schritt werden wir unser kürzlich entwickeltes Gaussian Approximation Potential (GAP) für SiO2 auf das vollständige binäre Si-O-System (Si-OX) erweitern. Wir werden unsere auf Grundlage von Rechnungen innerhalb der Dichtefunktionaltheorie (DFT) erstellte Trainingsdatenbank nutzen und erweitern. Mit diesem erweiterten Datensatz werden wir alternative ML-Potentiale trainieren, wie z. B. neuronale Netzwerkpotentiale (NNP), Momenttensorpotentiale (MTP) und Atomcluster-Expansionspotentiale (ACE). Dies ermöglicht einen unvoreingenommenen Vergleich zwischen verschiedenen ML-Ansätzen und leitet unsere Auswahl für das ternäre System. Darüber hinaus wird der Vergleich einen unvoreingenommenen Vergleich der Leistung der verschiedenen Potentialklassen liefern. Unter Verwendung dieses neuartigen Potentials für das Si-O-Subsystem werden wir dann verschiedene atomistische Modelle für reines Siliziummonoxid generieren. Ziel ist es, die Mikro-/Nanostruktur dieser Materialien und die damit verbundenen mechanischen und thermischen Eigenschaften besser zu verstehen. Das volle Li-Si-O-Potenzial wird dann zur Untersuchung der (De-)Lithiierung verwendet. Insbesondere werden uns die Simulationen ermöglichen, Li-Diffusionswege und -Mobilität, reversible Li-Speicherstellen und irreversible Nebenreaktionen zu identifizieren, die zur Bildung von Sekundärphasen führen. Das Verständnis dieser Prozesse kann letztendlich dazu beitragen, Experimente zur Verbesserung der Zykluslebensdauer und der Ratenfähigkeit durch gezieltes Design der Siliziummonoxid-Anoden-Nanostruktur zu leiten.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Großbritannien
• Mitverantwortlich: Dr. Jochen Rohrer
• Kooperationspartner: Professor Dr. Volker L. Deringer