Molekulare Simulationen zur Speziierung in karbonatitischen Fluiden am magmatisch-hydrothermalen Übergang

• Antragsteller: Professor Dr. Sandro Jahn
• Fachliche Zuordnung: Mineralogie, Petrologie und Geochemie
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 521731223

Karbonatite gehören zu den wichtigsten Gesteinen, die wirtschaftlich wichtige Erzminerale enthalten. Bei ihrer Bildung wird in der Regel davon ausgegangen, dass sie aus Mantelquellen stammen. Trotz intensiver Forschung sind die Zusammensetzung der primären Mantelschmelzen sowie Details der Karbonatitgenese noch immer umstritten. Fluid- und Schmelzeinschlüsse in verschiedenen Karbonatitmineralen liefern einzigartige Informationen über die Fluid- und Schmelzzusammensetzung bei Einschlussbedingungen, aber deren Interpretation ist aufgrund sekundärer Alterationen und der unzureichenden Kenntnis thermodynamischer Phasenbeziehungen von komplexen chemischen Mehrkomponentensystemen schwierig. In diesem Projekt sollen die molekulare Struktur und die thermodynamischen Eigenschaften von hochsalinen und volatilreichen karbonatitischen Schmelzen (‚brine-melts‘) und assozierten hydrothermalen Fluiden bei relevanten Druck- und Temperaturbedingungen mit Hilfe molekularer Simulationsmethoden untersucht werden. Auf der Grundlage existierender reaktiver Kraftfelder sollen Wechselwirkungspotenziale für das Modellsystem H2O-CO2-Na2CO3-NaCl parametrisiert werden. Dies ermöglicht Simulationen in einem Zusammensetzungsbereich, der von salzreichen, alkalikarbonatischen Fluiden mit hoher Dichte bis zu wässrigen, CO2-reichen Fluiden mit niedriger Dichte, wie sie in assoziierten Fluideinschlüssen beobachtet werden, reicht. Die Speziierung wird direkt aus Molekulardynamiksimulationen und/oder unter Verwendung von Methoden zur Bestimmung der freien Energie, wie z.B. der thermodynamischen Integration, abgeleitet. Die Qualität der reaktiven Kraftfelder kann anhand von Beobachtungen und Vergleich mit ab initio-Simulationen überprüft werden. Um an die Ergebnisse des laufenden Projekts aus der ersten Förderperiode des DOME-Programms anzuknüpfen, werden wir die Seltenen Erden (SEE) La und Y in das karbonatitische System einbringen, um eine mögliche REE-Speziation mit Karbonatliganden zu untersuchen. Im Ergebnis dieses Projekts rechnen wir mit neuen Erkenntnissen über die Eigenschaften von spätmagmatischen karbonatitischen Fluiden, in denen eine signifikante Anreicherung von inkompatiblen und wirtschaftlich wichtigen Elementen wie den SEEs erwartet wird.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 2238: Dynamik der Erzmetallanreicherung - DOME