Zeitaufgelöste Untersuchungen zur Dynamik der photoinduzierten Desorption von NO auf NiO(100): Experiment und Theorie

• Antragsteller: Professor Dr. Thorsten Klüner
• Fachliche Zuordnung: Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2000 bis 2007
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 5252100

Bisherige experimentelle Untersuchungen zur laserinduzierten Desorption kleiner Moleküle von Oberflächen beschränken sich auf die Messung ihrer rotations-vibrationsaufgelösten Geschwindigkeitsverteilungen. Diese Endzustandsverteilungen können mit Hilfe mehrdimensionaler quantendynamischer Wellenpaketrechnungen auf ab initio Potentialflächen bereits weitgehend parameterfrei simuliert werden. Exemplarisch gelingt eine quantitative Beschreibung und ein weitgehendes mechanistisches Verständnis der gemessenen Endzustandverteilungen im System NO/NiO(100). Erstmals soll in diesem Projekt nun das theoretisch vorhergesagte Intermediat NO- durch ein zeitaufgelöstes Experiment mit zwei ultrakurzen Laserpulsen (2PPE) spektroskopiert werden. Dabei kann das Wellenpaket während der Propagation im elektronisch angeregten Zustand durch Variation der Pulsparameter gezielt kontrolliert werden. Das Verständnis dieser neuartigen Manipulationstechnik erfordert eine gleichzeitige quantendynamische Simulation durch Wellenpaketrechnungen unter expliziter Berücksichtigung von Laserpulsen, dissipativen und stereodynamischen Effekten. Somit wird ein entscheidender Fortschritt bei der gezielten Kontrolle photochemischer Prozesse an Oberflächen auf der Basis fundamentaler quantendynamischer Rechnungen erzielt.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 1093: Dynamik von Elektronentransferprozessen an Grenzflächen
• Beteiligte Personen: Professor Dr. Hans-Joachim Freund; Dr. Katsuo Watanabe