Simulation von UV/vis- und Circulardichroismus-Spektren für große molekulare Systeme unter Druck

• Antragsteller: Dr. Manuel Brand
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 525879088

Materialien, die druckinduzierte Änderungen physikalischer oder spektroskopischer Eigenschaften aufweisen, ermöglichen eine Vielzahl nützlicher Anwendungen. Die theoretischen Studien, die für ein tieferes Verständnis der zugrunde liegenden Prozesse auf molekularer Ebene erforderlich sind, bleiben bislang hinter den experimentellen Fortschritten auf diesem Gebiet zurück. Mit der Entwicklung von GOSTSHYP als erstes Druckmodell, das die durch den ausgeübten Druck hervorgerufene Änderung der Elektronendichte explizit berücksichtigt, wurde kürzlich der Grundstein für diese bisher nicht realisierbaren Studien gelegt. Ziel der hier vorgeschlagenen Forschungsarbeit ist es, eine Erweiterung dieses Formalismus herzuleiten und zu implementieren, die spektroskopische Simulationen mittels linearer response theory ermöglicht. Die Implementierung wird im VeloxChem-Programmcode durchgeführt, der für die effiziente Nutzung von Hochleistungsrechenressourcen entwickelt wurde. Anschließend soll eine Reihe von Berechnungen mit Benzolmolekülen und -clustern unterschiedlicher Größe die Fähigkeit der implementierten Methode demonstrieren, experimentell beobachtete Phänomene zu erfassen, sowie das Zusammenspiel zwischen intra- und intermolekularen Effekten auf druckinduzierte Eigenschaftsänderungen aufklären. Zusätzlich wird in einer Studie an großen Helicenmolekülen die Druckabhängigkeit von z. B. Circulardichroismus als wichtige Eigenschaft und ihre Korrelation mit experimentell beobachteten Strukturänderungen untersucht. Insgesamt wird erwartet, dass die bereitgestellte Implementierung und die gewonnenen Erkenntnisse das Potenzial haben, zukünftige Entwicklungen von piezochromatischen Materialien mit gewünschten Eigenschaften zu steuern.

• DFG-Verfahren: WBP Stelle