Untersuchungen mittels molekulardynamischer Computersimulationen wässeriger Lanthanoid- oder Actinoid-enthaltender Lösungen

• Antragsteller: Dr. Patrick Merkling
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2000 bis 2003
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 5279300

In den letzten 5-10 Jahren ist es gelungen mittels molekulardynamischer Computersimulationen, die mikroskopischenphysiko-chemischen Eigenschaften von Flüssigkeiten, die hochgeladeneMetallkationen enthalten, zuverlässig zu beschreiben. Eigenschaften der Bewegung, der Struktur, und der Thermodynamik dieser Systemeauszurechnen und auf mikroskopischer Ebene zu verstehen ist der erste,unverzichtbare Schritt um auf Systeme von technischer Relevanzübergehen zu können. In diesem Projekt werden Metallionen derLanthanoid- bzw. Actinoidionen in wässriger Lösung untersucht. An der Lanthanoid-Reihe bzw. an den am besten bekannten Actinoiden sollerprobt werden, ob die entwickelte Methodik zu zuverlässigenErgebnissen führt. Dies würde die Vorhersage ihrer Eigenschaftenermöglichen. Die angewandte Methodik setzt quantenmechanischeRechnungen voraus, unter Berücksichtigung angeregterValenz-Zustände. Dieser Teil des Projekts wird in Zusammenarbeit mitder Gruppe von Prof. Luis Seijo, Universität Autonoma von Madrid,Mitentwickler des Quantenchemieprogramms MOLCAS, durchgeführt.Die Struktur im Umfeld eines Kations lässt sich in der Flüssigkeitwahrscheinlich am besten mittels Röntgenabsorptionsspektroskopie(XANES und EXAFS) bestimmen. Diese Spektren lassen sich auchtheoretisch berechnen. Im Rahmen dieses Projekts wurden bereitsmethodologische Verbesserungen an der Berechnung von XANES und EXAFS vorgenommen [Phys. Rev. B, Juli und September 2001], um einequantitative Übereinstimmung mit experimentellen Spektren von Kationender Übergangsmetalle zu gewährleisten. Dadurch verfügen wir über einwirksames Werkzeug, die Strukturen der Lanthanoide und Actinoide inLösung zu überprüfen. Die Messung von Spektren für dieses Projekt,die nicht aus der Literatur verfügbar sind, wird am ESRF (Grenoble)durchgeführt werden.

• DFG-Verfahren: Forschungsstipendien
• Internationaler Bezug: Spanien
• Kooperationspartner: Professor Dr. E. Sánchez Marcos