FOR 5730:  Maßgeschneiderte Deep Eutectic Solvents für die Biokatalyse – ein ganzheitlicher Ansatz von molekularen Wechselwirkungen zu Prozessparametern – (DESMOL2PRO)

• Fachliche Zuordnung: Wärmetechnik/Verfahrenstechnik ; Chemie
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 528814716

Tief eutektische Lösungsmittel (DES) sind eine sehr potente Klasse von Lösungsmittelsystemen, die aufgrund ihrer spezifischen Eigenschaften, u. a. einer beträchtlichen Senkung des Schmelzpunkts, eine Reihe von Vorteilen bei (bio)chemischen Umwandlungen bieten. Typischerweise wird ein Gemisch aus einem Wasserstoffbrückenbindungs-Donor und -Akzeptor verwendet, und die resultierende flüssige Form unterscheidet sich strukturell von klassischen molekularen Systemen. Diese Unterschiede im Lösungsmittelverhalten sind insbesondere für enzymkatalysierte Reaktionen von Vorteil, da sie u. a. höhere Stabilitäten und Aktivitäten ermöglichen können. Der große Gestaltungsspielraum für die Entwicklung anwendungsspezifischer DESs ermöglicht die Anpassung des Wassergehalts, die Solubilisierung hoher Konzentrationen von Substraten/Produkten und die Gestaltung nachgeschalteter Aufarbeitungsoptionen. Die primäre Hypothese ist, dass DES zwei kritische Aspekte von Bioprozessen grundlegend beeinflussen wird, nämlich die Reaktivität und Stabilität von Biokatalysatoren und die nachgeschaltete Aufarbeitung. Wir werden uns mit zwei Aspekten befassen, indem wir einen ganzheitlichen zirkulären Ansatz verfolgen, um zunächst effiziente und gleichzeitig nachhaltige Prozesse zu verstehen und dann zu entwickeln. Die zirkuläre Strategie zielt auf ein tiefes Verständnis beim Übergang von Molekülen zu Prozessen und vice versa. Alle Entscheidungen für den Einsatz von anwendungsspezifischen DESs in der Biokatalyse müssen in ein integriertes Prozessdesign eingebettet sein, das die theoretischen, synthetischen und ingenieurwissenschaftlichen Forschungsbereiche umfasst. Dies wird durch eine Kombination von Untersuchungsmethoden in den Bereichen der Modellierung zum Verhalten von DESs und Proteinen (Computational Unit), die eigentliche Anwendung von maßgeschneiderten DESs (Biocatalysis Unit) bis hin zur abschließenden Prozesskontrolle einschließlich Aufarbeitung (Engineering Unit) ermöglicht. Diese folgenden zentralen Herausforderungen werden untersucht: 1) Abkehr von empirisch getriebenen Studien zum integrierten Einsatz von prädiktiven Methoden, sowohl lösungsmittel- als auch proteinbasiert, unter gleichzeitiger Berücksichtigung reaktions- und verfahrenstechnischer Aufgaben. 2) Verbesserung des derzeit geringen Verständnisses der Struktur-Funktions-Beziehungen von Enzymen in verschiedenen Lösungsmitteln durch systematische Untersuchung zum Verständnis von Enzymen und katalytischen Peptiden. 3) Verständnis und Kontrolle der Lösungsmitteleigenschaften während der nachgeschalteten Aufarbeitung mit dem Ziel der Rückgewinnung und Wiederverwendung von DES-basierten Systemen. Da der gewählte Forschungsansatz eine enge interdisziplinäre Zusammenarbeit aus den Bereichen Modellierung, Katalyse, technische Chemie und Verfahrenstechnik erfordert, wurde ein vielfältiges Team von Wissenschaftlern aus verschiedenen Standorten zusammengestellt.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Internationaler Bezug: Österreich

Projekte

• Engineering of (continuous) biocatalysis in customized DES mixtures (Antragstellerin Gruber-Wölfler, Heidrun )
• FAIRes Forschungsdatenmanagement: Thermophysikalische Eigenschaften und Enzymkinetik in stark eutektischen Lösungsmitteln (Antragsteller Pleiss, Jürgen )
• Integration selektiver Trenntechniken für die kontinuierliche Wiederverwendung von tief eutektischen Lösungsmitteln (Antragsteller von Langermann, Jan )
• Kinetik- und Stofftransportanalysen von biokatalytischen Oxygenierungen und Decarboxylierungen in tiefen eutektischen Lösungsmitteln (Kinetik und Stofftransport der Biokatalyse in DESs) (Antragstellerin Kara, Selin )
• Koordinationsfonds (Antragstellerin Kara, Selin )
• Molekulare Simulationen thermophysikalischer Eigenschaften für die Enzymkatalyse in DES-basierten Lösungsmitteln (Antragsteller Hansen, Niels )
• Mutational landscapes of enzymatic solvent preference (Antragsteller Kourist, Robert )
• Online-Analytik für Reaktionsgemische und Charakterisierung der enzymatischen (De)Carboxylierung bei Umgebungs- und Hochdruck in DESs (Antragsteller Liese, Andreas )
• Synthese und Charakterisierung der katalytischen Eigenschaften von Häm-bindenden Peptiden mit Peroxidase-Aktivität in tief eutektischen Lösungsmitteln (Antragsteller Holtmann, Dirk )

• Sprecherin: Professorin Dr.-Ing. Selin Kara