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Projekt
Online-Analytik für Reaktionsgemische und Charakterisierung der enzymatischen (De)Carboxylierung bei Umgebungs- und Hochdruck in DESs
Antragsteller
Professor Dr. Andreas Liese
Fachliche Zuordnung
Bioverfahrenstechnik
Förderung
Förderung seit 2024
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 528814716
Ziel dieses Teilprojekts ist die Erforschung und das Verständnis der Wechselwirkungen zwischen Reaktionssystemen auf der Basis von tiefen eutektischen Lösungsmitteln (DES) und Enzymen bei der Biotransformation von Carboxylierung und Decarboxylierung sowohl unter Umgebungs- als auch unter Hochdruckbedingungen (bis zu 120 MPa). Für diese Anwendungen müssen die physikalisch-chemischen Eigenschaften der DESs durch die Zusammensetzung des Wasserstoffbrückenbindungs-Donors und des Wasserstoffbrückenbindungs-Akzeptors, die Wasserstoffbrückenbindungs-Netzwerke bilden, fein abgestimmt werden. Die Zusammensetzung ist entscheidend, um unter anderem eine hohe Substratlöslichkeit, Enzymstabilität und -aktivität zu erreichen. Online-Analysetechniken wie FTIR- und NMR-Spektroskopie werden eingesetzt, um diese Reaktionen in Echtzeit zu überwachen. Hier müssen chemometrische Modelle entwickelt werden, und zwar sowohl indirekte harte Modelle auf der Grundlage physikalischer Eigenschaften als auch flexible weiche Modelle, um die dynamischen Veränderungen der Reaktionskomponenten in den DES-basierten Medien während eines Prozesses genau zu quantifizieren. Diese Erkenntnisse sind entscheidend für das Verständnis und folglich für die Auswahl optimaler Reaktionsbedingungen und DES-Medien in der Biokatalyse. Eine grundlegende Forschungsfrage betrifft die Auswirkung des Wassergehalts in DESs auf die enzymatische Aktivität und Stabilität. Durch Manipulation dieses Gleichgewichts soll die katalytische Effizienz von Enzymen verstanden und verbessert werden, wobei die Umweltfreundlichkeit von DESs erhalten bleiben soll. Auf diese Weise sollen thermodynamische und kinetische Daten sowie Daten zu Prozessparametern und Enzym-Lösungsmittel-Wechselwirkungen gewonnen werden. In Zusammenarbeit mit den FOR 5730-Partnern wird ein iterativer Zyklus von "Entwerfen - Analysieren - Verstehen" geschaffen, um bessere DES-Medien und Modelle zur Vorhersage der jeweiligen Wechselwirkungen zu entwickeln. Diese Modelle werden in Kombination mit reaktionstechnischen Ansätzen verwendet, um geeignete nachgeschaltete Verfahren wie Kristallisation, Adsorption und Extraktion für eine effiziente Produktisolierung zu untersuchen und gleichzeitig die Wiederverwendbarkeit der DES-Komponenten und des Biokatalysators sicherzustellen. Die Forschungsarbeiten sollen auch Pionierarbeit bei der Untersuchung der Biokatalyse in DES unter erhöhtem Druck leisten und untersuchen, wie sich solche Bedingungen auf das Verhalten der Enzyme und die Reaktionsdynamik auswirken, einschließlich einer möglichen Carbamatbildung, die die Enzymfunktionalität beeinflussen könnte. Letztlich könnte dieses Projekt zu neuen Methoden und Erkenntnissen über DES als unkonventionelles Lösungsmittelsystem für die Biokatalyse und seine Anwendungen in der Gasadsorption und -speicherung führen.
DFG-Verfahren
Forschungsgruppen
Mitverantwortlich
Dr. Daniel Ohde
