Beschaffenheit und Reaktivität von Oberflächen des Festkörperelektrolyts Lithiumthiophosphat für Feststoffbatterien auf atomarer Ebene

• Antragstellerin: Dr. Hanna Türk
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 534232519

Lithium thiophosphate (LPS) ist ein vielversprechendes Elektrolytmaterial für Lithium basierte Feststoffbatterien auf Grund seiner kostengünstigen, schwer flammbaren Komponenten und erhöhter möglichen Packungsdichte im Vergleich zu herkömmlichen Elektrolyten. Seine kommerzielle Anwendung wird aktuell jedoch durch die hohe Reaktivität des Festkörperelektrolyts mit Luft, Wasser und gängiger Elektrodenmaterialien aufgehalten. Obwohl bereits an der Entwicklung von Materialdotierung oder -beschichtung mit Lithiumionen leitenden Materialien wie Aluminiumoxid zur Vermeidung dieser unerwünschten Reaktionen geforscht wird, verhindert die Unkenntnis der Struktur, Morphologie und Reaktivität der Oberflächen von LPS verhindern eine rationale Problemlösung. Ziel dieses Projekts ist die Aufklärung von deaktivierenden Oberflächenreaktionen von LPS mit kleinen Molekülen durch molekulare Modellierung. Die hohe Komplexität des Festkörperelektrolyts erfordert dabei ein Ensemble mit großen Simulationszellen und stößt damit an die Grenzen herkömmlicher ab initio Simulationsmethoden. Um grundlegend die komplexen physiochemischen, elektrochemischen und mechanischen Eigenschaften des Energiematerials zu verstehen, besteht dieses Projekt aus zwei sich ergänzenden machine learning (ML) basierten Ansätzen. Auf der einen Seite erweitern wir das ML Kraftfeld für periodisches LPS der gastgebenden Gruppe zur Beschreibung von Oberflächen und der zusätzlichen Elemente Wasserstoff und Sauerstoff. Dies erlaubt die Untersuchung von Reaktionsmechanismen von Wasser mit der Oberfläche. Da dieser Ansatz keinen Aufschluss auf die elektronischen Eigenschaften des Energiematerials zulässt, entwickeln wir auf der anderen Seite ein ML Modell für den elektronischen Hamiltonian, welches akurate Informationen über die lokale Elektronenstruktur basierend auf atomaren Umgebungen ermöglicht. Dieser Ansatz wurde bereits erfolgreich für Moleküle angewand und wird hier erweitert auf periodische Festkörpersysteme. Neben der Beschreibung der Elektronenstruktur von amorphem LPS erlaubt dies auch die Untersuchung der Materialgrenzflächen. Eine anschließende Erweiterung des Models für an Vakuum grenzende Oberflächen und die Inklusion von Wasserstoff und Sauerstoff ermöglicht die Identifizierung aller reaktiven Atomstrukturen auf der Oberfläche und die gibt Aufschluss über die elektronische Triebkraft relevanter Reaktionen. Zusammen erlauben die beiden Teilprojekte ein grundlegendes Verständnis der Oberflächenreaktivität von LPS mit Wasser. Dieses ermöglicht die Entwicklung von maßgeschneiderten Oberflächendotierungen und -beschichtungen für eine höhere Stabilität von LPS durch Unterdrückung ungewünschter Reaktionen. Solch eine strategische Manipulation der Oberflächeneigenschaften erhöht die Stabilität des Feststoffelektrolyts und erlaubt ultimativ eine Lösemittel basierte, kostengünstiige Herstellung von Feststoffbatterien.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Schweiz
• Gastgeber: Professor Dr. Michele Ceriotti