Parametrisierte Invertierung physikalischer Vielfachstreumodelle für Elektronen zur strukturtreuen Phasenrekonstruktion mit atomarer Auflösung

• Antragsteller: Professor Dr. Knut Müller-Caspary
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 534899849

In der 4D-Raster-Transmissionselektronenmikroskopie (4D-STEM) wird eine Elektronensonde über die Probe gerastert und das Beugungsbild für jede Rasterposition aufgezeichnet. Mittels iterativer Verfahren können atomare Struktur und Chemie jenseits der TEM-Auflösung rekonstruiert werden. Hier wird an hochaktuellen Nanostrukturen demonstriert, wie die Präzision der strukturellen Charakterisierung auf wenige Pikometer gesteigert, und die chemische Sensitivität maximiert werden können, um bisher verborgene Einblicke in Struktur-Eigenschafts-Beziehungen zu erschließen. Das Streuproblem wird im Modell gefrorener Phononen als neuronales Netz formuliert, was Modellverletzungen bestehender Methoden bzgl. thermisch diffuser Streuung (TDS) ausräumt. Die effiziente Gradientenberechnung bzgl. beliebiger physikalischer Parameter erlaubt das Netzwerktraining anhand von Experimenten, mit Atomtypen und -positionen als direktem Ergebnis. Das Projekt adressiert folgende Ziele: 1. Ferroelektrische Domänen in BaTiO3 werden quantitativ vermessen, wobei O- und Ti-Ionen nur um wenige Pikometer verschoben sind. Ziel ist das Verständnis von Tunnelkontakten mit BaTiO3 Schichtdicken von 1-2nm als Kandidaten für zukünftige Datenspeicher, die aber derzeit keine zuverlässige Schaltbarkeit der Polarisation zeigen. Die pikometergenaue Lokalisierung aller Atomtypen soll hier Einblicke in die Physik verspannungskorrelierter Domänen und die Fehlfunktion von Tunnelkontakten liefern. 2. Die Segregation von Sb in axialen InAs/AlAsSb Nanodraht-Heterostrukturen wird atomar aufgelöst gemessen, um den Einfluss auf elektronische Eigenschaften sog. HEMT-Transistoren zu verstehen. Die Einbeziehung von TDS erlaubt eine höhere chemische Sensitivität als die etablierte Ptychographie, ersetzt Simulationen mit starren Vorwärtsmodellen der Z-Kontrast STEM, und eliminiert die komplexe Vielfachstreuung an Grenzflächen exakt. 3. Mischkristall Dichalkogenid-Monolagen Mo[S(x)Se(1-x)]2 werden chemisch und strukturell erforscht. 2D Mischkristalle erlauben die Steuerung der elektronischen Bandarretierung in Heterobilagen über den neuen Freiheitsgrad x. Die Gradienten bzgl. der chemischen Zusammensetzung auf Gruppe-VI Gitterplätzen werden paradigmatisch zum Design von Experimenten benutzt, die dann mit Minimaldosis durchgeführt werden. Die Kartierung von Gruppe-VI Monomeren, Homomeren und Heterodimeren ist essentiell für das Verständnis lichtspektroskopischer Messungen. 4. Die Rekonstruktion wird so erweitert, dass Effekte chemischer Bindungen messbar werden. Es werden zusätzliche Ebenen im neuronalen Netz eingefügt, deren Parametrisierung anhand von Simulationsstudien erarbeitet und experimentell getestet wird. Durch die Erweiterung mittels ResNet Modulen wird die Differenzierbarkeit des Multislice-Netzwerks bzgl. der im Experiment unbekannten Probendicke erforscht und implementiert. Die Rekonstruktionsmethode erhält so generischen Charakter und wird der wiss. Gemeinschaft frei zur Verfügung gestellt.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: USA
• Kooperationspartner: Professor Dr. Evgeny Tsymbal