Selbstorganisation von mit Polymeren dekorierten Nanostäbchen: Allgemeine Grundsätze und Molekulardynamik Simulation

• Antragsteller: Dr. Cheng-Wu Li
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle und Theoretische Polymerphysik ; Computergestütztes Werkstoffdesign und Simulation von Werkstoffverhalten von atomistischer bis mikroskopischer Skala
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 536118308

In enger Zusammenarbeit mit Experimenten zur Selbstorganisation von Nanopartikeln (NP) zu superkolloidalen Strukturen, zielt dieses Projekt darauf ab, ein tieferes theoretisches Verständnis der physikalischen Grundlagen der Selbstorganisation von NP mit bürstendekorierten Oberflächen zu erlangen. Ein besonderer Schwerpunkt liegt auf der Frage, wie wesentliche Parameter der Polymerbürste und des Lösungsmittels die Eigenschaften der selbstorganisierten Strukturen beeinflussen. Die aus dieser Studie gewonnenen Einsichten sollen Anhaltspunkte dafür liefern, wie diese Strukturen systematisch optimiert werden können, damit sie die in künftigen Anwendungen benötigte Funktionalität erlangen. Zunächst untersuchen wir die Kopplungseffekte zwischen Paaren von PDN, um die physikalischen Ursachen hinter den experimentell beobachteten Strukturen zu untersuchen. Zunächst werden wir für ein einzelnes PDN unsere zuvor entwickelte Theorie des mittleren Feldes erweitern, um die Bürstenkonformationen von PDNs für verschiedene NP Größen, Polymereigenschaften und Lösungsmittelqualitäten zu beschreiben. Mit Molekular Dynamik (MD)-Simulationen werden wir die Verteilung der Polymerpfropfpunkte in Abhängigkeit von der Oberflächenkrümmung der NP in gutem Lösungsmittel, und den Parameterbereich, in dem kohäsive Bereiche (als potentielle "Bindungsstellen" zwischen verschiedenen PDN) gebildet werden, untersuchen. Auch die Wirkung der im Experiment verwendeten Mischung aus guten und schlechten Lösungsmitteln auf die PDN-Konformation ist noch kaum verstanden und einer der Schwerpunkte in diesem Arbeitsabschnitt. Danach weiten wir unsere Studie auf paarweise Wechselwirkungen zwischen PDNs aus. Das Potenzial des mittleren Feldes (PMF) zwischen zwei PDN wird in MD-Simulationen ermittelt, indem die Objekte in einer Reihe von unterschiedlichen Abständen platziert und die gemittelten Kräfte zwischen ihren Massenzentren bestimmt werden. Auf dieser Basis analysieren wir die Präferenzen für paarweise PDN-Kontakte (etwa: Seite an Seite vs. Spitze an Spitze) als Funktion der Kettenlänge, Pfropfdichte und Ladungsdichte des Substrats. Für die Simulation einer größeren Anzahl von PDN ist eine weitere Vergröberung des Modells vonnöten, bei der die gesamte Bürstenschicht durch ein effektives Potenzial des mittleren Feldes ersetzt wird. Die im vorherigen Arbeitsabschnitt erhaltenen PMF werden durch eine Parametrisierung approximiert und als Paarwechselwirkung in die Simulationssoftware integriert. Dieser Ansatz wird die Zahl der Freiheitsgrade drastisch reduzieren und uns in die Lage versetzen, die Selbstorganisation einer größeren Anzahl von PDN zu untersuchen und die zugrundliegenden Mechanismen über mehrere Längenskalen hinweg zu verstehen. Je nach Fortschritt des Projekts kann in diesen letzten Arbeitsabschnitt die Analyse weiterer Systemparameter eingebunden werden, in enger Abstimmung mit den Fortschritten, die zwischenzeitlich in den Laborversuchen erzielt werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: China, USA
• Mitverantwortlich: Dr. Holger Merlitz
• Kooperationspartner: Professor Dr. Xue-Zheng Cao; Professor Dr. Sergei A. Egorov; Professor Dr. Chen-Xu Wu