Quantenmechanische Werkzeuge für die Vorhersage der Eigenschaften von molekularen Multi-Spin-Systemen im angeregten Zustand

• Antragstellerin: Professorin Dr. Sabine Richert
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 536668010

Lichtinduzierte molekulare Triplett–Dublett Spin-Systeme, die aus einem Chromophor und einem kovalent gebundenen stabilen Radikal bestehen, haben geeignete Eigenschaften um in dem Gebiet der molekularen Spintronik Anwendung zu finden. Durch Lichtanregung werden ein angeregter Dublett-Zustand und ein Quartett-Zustand erzeugt, wobei deren Energiedifferenz von der Austauschwechselwirkung J-TR zwischen dem Chromophor-Triplett-Zustand und dem stabilen Radikal abhängt. Um das Design dieser Systeme für zukünftige Anwendungen zu verbessern, ist es unerlässlich, zu erforschen, wie die Spin-Kommunikation optimiert und kontrolliert werden kann. Da die Wechselwirkung zwischen Chromophor-Triplett-Zustand und Radikal hauptsächlich von J-TR bestimmt wird, müssen wir herausfinden, wie wir die Größe und das Vorzeichen dieses Wechselwirkungsparameters kontrollieren können. Vor Kurzem konnten wir zeigen, dass quantenchemische ab-initio Berechnungen zur Vorhersage zuverlässiger Trends in J-TR geeignet sind und somit als Hilfsmittel für den Entwurf neuer spintronischer Materialien dienen können. Wir werden hier auf dieser Arbeit aufbauen und neue theoretische Methoden entwickeln, um die Rolle der Symmetrie der Molekülorbitale und ihren Einfluss auf die Größe und das Vorzeichen der einzelnen Austauschwechselwirkungen, die zu J-TR beitragen, zu identifizieren. Schließlich wird die Zuverlässigkeit und Genauigkeit der neu entwickelten theoretischen Methoden und Protokolle, durch Vergleich mit experimentellen Daten aus transienten Elektronenspinresonanz- und femtosekunden transienten Absorptionsmessungen, bewertet.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Frank Neese