Ab-initio-Molekulardynamiksimulationen zur Erstellung von Modellen zur spektroskopischen quantitativen Analyse von reaktiven Mischungen

• Antragsteller: Professor Dr. Kai Leonhard; Dr.-Ing. Jörn Viell
• Fachliche Zuordnung: Technische Thermodynamik
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 537592518

Quantitative analytische Spektroskopie ist ein Hilfsmittel zur Optimierung verfahrenstechnischer Prozesse. Gut kalibrierte Modelle werden benötigt, um aus Spektren Konzentrationen zu bestimmen. Diese Kalibration kann bei reaktiven Systemen mit kurzlebigen oder instabilen Intermediaten aufwendig oder sogar unmöglich sein. Unsere kürzlich entwickelte Kombination aus „Indirect Hard Modelling“ (IHM) und ab-initio -Molekulardynamik-(AIMD)-Simulationen ermöglicht die Modellkalibrierung ohne Experimente und erlaubt damit das Erstellen von Modellen auch für kurzlebige Spezies in reaktiven Systemen. Aktuell gibt es allerdings noch Limitationen bezüglich der in Simulationen erreichbaren Zeit- und Längenskalen sowie mit instabilen Spezies und sich überlappenden Peaks. Im beantragten Projekt planen wir, diese Einschränkungen zu überwinden, indem wir Methoden des maschinellen Lernens sowie fortschrittliche Simulations- und Analysetechniken weiterentwickeln und anwenden. Die resultierende AIMD-IHM-Methode wird auf die Bestimmung der Dissoziationsgleichgewichte von Itacon- und Zitronensäure sowie Phosphor- und Schwefelsäure über große pH-Bereiche angewendet. Neue Raman- und Titrationsexperimente sollen den neuen Ansatz validieren. Das reaktive System der Fettsäureoxidation mit Wasserstoffperoxid beinhaltet eine Reihe kurzlebiger Zwischenprodukte, deren Konzentration sich mit der Zeit ändert. Mit AIMD-IHM können Konzentrationsänderungen orts- und zeitaufgelöst bestimmt werden, so dass damit Reaktionskinetik- und Massentransferdaten aus spektroskopische Messungen bestimmt werden können. Wir erwarten, dass am Ende des Projekts eine neue Methodik zur Verfügung steht, mit der Reaktionsdaten spektroskopisch in Echtzeit gewonnen werden können, die aktuell nicht zugänglich sind.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich: Professor Dr.-Ing. Hans-Jürgen Koß