Detailseite
Projekt
Modellierung der Sorption und Reaktivität von Kohlenwasserstoffen in Zeolithen mit Methallspezies außerhalb von Gitterpositionen
Antragsteller
Professor Dr. Notker Rösch; Professor Dr. Georgi Nikolov Vayssilov
Fachliche Zuordnung
Chemische und Thermische Verfahrenstechnik
Förderung
Förderung von 2003 bis 2011
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 5405913
Das Projekt zielt darauf ab, die Möglichkeiten für eine atomare Modellierung der Sorption und Reaktivität von komplexen katalytischen Systemen, die auf mikroporösen Materialien basieren, zu verbessern. Der Schwerpunkt liegt bei einer quantitativen Beschreibung von industriell wichtigen Reaktionen von Kohlenwasserstoffen an Übergangsmetallspezies in Zeolithen. Um Struktur- und Energieparameter von Kohlenwasserstoffen und ihren Reaktionszwischenstufen auf Metallen in Zeolithen adäquat modellieren zu können, wird eine gemischte Quantenmechanik/Molekülmechanik-(QM/MM)-Rechenmethode spezifisch modifiziert und angewendet. Dieses Verfahren kombiniert das effiziente parallele Dichtefunktionalprogramm PARAGAUSS und die von den Antragstellern jüngst entwickelte Einbettungsmethode covEPE für Substratcluster. Um schwache Wechselwirkungen von adsorbierten Kohlenwasserstoffen mit dem Zeolithgerüst modellieren zu können, soll dieses Einbettungsverfahren um eine entsprechende Molekülmechanikbeschreibung ergänzt werden. Mit dieser kombinierten QM/MM-Behandlung kann man Einschränkungen sowohl der gängigen Dichtefunktionalbeschreibung, die keine Dispersionswechselwirkung enthält, und der Molekülmechanik, mit der man die Bildung und Spaltung von Bindungen nicht erfassen kann, überwinden. Information über thermodynamische und kinetische Parameter, die man aus einem derartig weiterentwickelten Modell gewinnen kann, kann dazu beitragen, die Effizienz von Prozessen zu verbessern, die von getragenen Metallteilchen katalysiert werden. In der ersten Antragsperiode sollen folgende Aufgaben bearbeitet werden: (i) Ausbau des covEPE-Verfahrens, (ii) Dehydrogenierung von Alkanen durch d-Metallkationen außerhalb von Gitterpositionen, (iii) Hydrogenierung von Alkenen an getragenen Ir4-Clustern.
DFG-Verfahren
Schwerpunktprogramme
Internationaler Bezug
Bulgarien
