Hochdurchsatz-Methoden zur systematischen Untersuchung neuer anorganisch-organischer Hybridverbindungen auf Basis polyfunktionalisierter Phosphonsäuren
Final Report Abstract
Die im Arbeitskreis entwickelten Hochdurchsatzmethoden konnten erfolgreich zur Synthese neue Metallphosphonate eingesetzt werden. Hierzu wurden vor allem Einflüsse wie pH-Wert und molare Verhältnisse der Edukte auf die Produktbildung untersucht. Der Fokus lag auf der Untersuchung von Metallphosphonaten, die auf polyfunktionalisierten Linkermolekülen wie Phosphonosulfonsäuren und Aminophosphonsäuren beruhen. Die erhaltenen Verbindungen konnten strukturell mittels Einkristalldiffraktometrie und Röntgenpulverbeugung charakterisiert werden. Die Strukturuntersuchungen ergaben, dass sich die Verbindungen durch eine sehr variable Strukturvielfalt von M-O-Clustern, -Ketten oder -Schichten auszeichnen, die über die organischen Reste verknüpft sind. Im Rahmen der Arbeit wurde sogar eine poröse Metallphosphonat- Gerüstverbindung erhalten. Zusätzlich wurde das Themengebiet um die in situ Röntgenbeugungsuntersuchungen erweitern um mehr Informationen über die Kristallisationsprozesse zu erhalten. Überraschenderweise wurde bei der Darstellung polyfunktionalisierter Metallphosphonate in fast allen bisher untersuchten Beispielen metastabile Intermediate beobachtet. Diese konnten teilweise strukturell aus Röntgenpulverdaten charakterisiert werden. Die Intermediate bildeten sich in den ersten Minuten der Kristallisation und können daher sehr leicht bei der Synthese in konventionellen Reaktoren und den typischen Reaktionszeiten von Stunden bis Tagen leicht übersehen werden. Anhand der in situ Untersuchungen konnte außerdem gezeigt werden, dass im Gegensatz zu den von vielen Arbeitsgruppen publizierten Synthesemethoden, schon kurze Reaktionszeiten und niedrigere Reaktionstemperaturen zur Bildung der gewünschten Produkte führen.
Publications
- Eur. J. Inorg. Chem. 2010, 3866-3874
P. Maniam, C. Naether, N. Stock
- Inorg. Chem. 2010, 49, 11158-11163
M. Feyand, C. Naether, A. Rothkirch, N. Stock
- Acta Crystallogr., Sect. C: Cryst. Struct. Commun. 2011, 67, E14-E14
P. Maniam, N. Stock
- Z. Anorg. Allg. Chem. 2011, 637, 1145-1151
P. Maniam, N. Stock
- Inorg. Chem. 2012, 51, 12540-12547
M. Feyand, A. Huebner, A. Rothkirch, D. S. Wragg, N. Stock
- J. Solid State Chem. 2012, 188, 44-49
C. Schmidt, M. Feyand, A. Rothkirch, N. Stock,
- J. Solid State Chem. 2012, 188, 44-49
C. Schmidt, M. Feyand, A. Rothkirch, N. Stock
- Microporous Mesoporous Mater. 2012, 157, 3-17
M. T. Wharmby, G. M. Pearce, J. P. S. Mowat, J. M. Griffin, S. E. Ashbrook, P. A. Wright, L.-H. Schilling, A. Lieb, N. Stock, S. Chavan, S. Bordiga, E. Garcia, G. D. Pirngruber, M. Vreeke, L. Gora
