Zeitaufgelöste Ladungsträgerdynamik in niederdimensionalen Metallstrukturen auf Siliziumoberflächen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die wesentliche Erkenntnis der Arbeiten liegt in der Demonstration der Möglichkeit, die elektronische Struktur E(k) auf ultraschnellen Zeitskalen zu analysieren und die auf diesen Zeitskalen im optisch angeregten Zustand ablaufende Dynamik zu analysieren. Die Arbeiten analysieren die zeitliche Entwicklung der durch die Ladungsordnung auftretenden Energielücke in E(k) und ihrer Instabilität bei Schwingungsanregungen mit der Amplitudon-Frequenz, die als kollektive Mode der Ladungsdichtewelle deren Amplitude variiert. Weiterführende Arbeiten wurden unter Verwendung des im Rahmen dieses Projekts entwickelten positionsempfindlichen Flugzeit-Spektrometers durchgeführt. Vom ursprünglichen Konzept selbstorganisierte quasi-eindimensionale Rekonstruktionen durch Adatome wie In oder Au auf vizinalen Si(111)-Oberflächen wurde abgewichen, da erste Tests eine instabile Energiereferenz in der Spektroskopie mit sich brachten. Es ließen sich zunächst keine reproduzierbaren Photoemissionsspektren unter Verwendung von Femtosekunden-Laserpulsen erzielen. Dieser überraschende Befund ist auch heute nicht vollständig verstanden. Jedoch konnte die Dotierung des verwendeten Si-Substrats als wesentlich für dieses Verhalten etabliert werden. Während die erfolgreichen Experimente an Pb-Schichten auf p-dotierten Si(111) erfolgreich durchgeführt werden konnten, hatten wir die Experimente an den eindimensionalen Strukturen an vizinalen n-dotierten Si(111) Substraten durchgeführt. Wir führen nunmehr erfolgreich Experimente unter Verwendung von vizinalen p-dotierten Si(111) Substraten durch. Aus dem beobachteten Verhalten ist zu schließen, dass die Lage des Fermi-Niveaus nur für p-Dotierung stabil im Fall der Femtosekunden-Laseranregung ist. Die mikroskopische Ursache könnte in der unterschiedlichen Natur der metallinduzierten Grenzflächen-Zustände innerhalb der Si-Bandlücke liegen, die die Lage des Fermi-Niveaus der Metallschicht bestimmen. Darüber hinaus wurde eine Reihe von weiteren Arbeiten im weiteren Feld der zeitaufgelösten Photoemission an Oberflächen oder niederdimensionalen Materialien in Kollaboration durchgeführt. Die erzielten Resultate hatten durchaus wegweisenden Charakter für die Anwendung von zeit- und winkelaufgelösten Photoemissionsverfahren an komplexen Materialien. Das durchgeführte Projekt hat damit insgesamt die Methodik quantitativer zeitaufgelöster Spektroskopie vorangebracht. Das Projekt war über die gesamte Dauer im Bereich der Grundlagenforschung angesiedelt und hat hier international sichtbare Erfolge in Analyse und Verständnis ultraschneller Relaxation und Nichtgleichgewichtsdynamik erzielt. Es kann außerdem mit der Realisierung des positionsempfindlichen Flugzeit-Spektrometers auf eine vielversprechende methodische Entwicklung verweisen, dessen Konzept von Anbietern kommerzieller Spektrometer (SPECS, VG-Scienta) inzwischen eingesetzt wird und für einen Nachweis schnellerer Elektronen weiterentwickelt wurde. Die Analyse ultraschneller Elektronendynamik quasi-eindimensionaler Adsorbate auf Halbleiteroberflächen ist nach wie vor als ein aktuelles, vielversprechendes Feld für Untersuchungen im Bereich der Grundlagenforschung zu betrachteten. Aktuell werden derartige Arbeiten im Rahmen der DFG Forschergruppe 1700 in einem Projekt in Kooperation mit der Abteilung Physikalische Chemie des Fritz-Haber-Instituts der MPG durchgeführt. Diese Aktivität basiert ebenso wie ein Projekt im Rahmen des Sfb 616 und die hier abgeschlossene Aktivität auf zeitaufgelösten Photoemissionsuntersuchungen an Grenzflächen von Metallen auf Halbleitersubstraten. Als weitere Folgeuntersuchungen erscheint eine gezielte Variation der Elektronendichte in Schichten auf Halbleitersubstraten als interessanter Ansatz, um die elektronischen Relaxationsraten in ein Limit zu treiben, das nicht mehr dem Verhalten der Fermi-Flüssigkeiten folgt. Denkbar ist hier zunehmend die Elektron-Elektron-Korrelation in entsprechenden Materialien zu berücksichtigen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Quantum Size Effects in Pb/Si(111) investigated by laser-induced photoemission, Phys. Rev. B 76, 75406 (2007)
P. S. Kirchmann, M. Wolf, J. H. Dil, K. Horn, U. Bovensiepen
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A time-of-flight spectrometer for angle-resolved detection of low energy electrons in two dimensions, Appl. Phys. A 91, 211 (2008)
P. S. Kirchmann, L. Rettig, D. Nandi, U. Lipowski, M. Wolf, U. Bovensiepen
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Transient electronic structure and melting of a charge density wave in TbTe3, Science 321, 1649 (2008)
F. Schmitt P. Kirchmann, U. Bovensiepen, R. G. Moore, L. Rettig, M. Krenz, J.-H. Chu, N. Ru, L. Perfetti, D. H. Lu, M. Wolf, I. Fisher, Z.-X. Shen
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Ultrafast electron dynamics in Pb/Si(111) investigated by two-photon photoemission, Phys. Rev. B 78, 035437 (2008)
P. S. Kirchmann und U. Bovensiepen
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Quasiparticle lifetimes in metallic quantum-well nanostructures, Nature Physics 6, 782 (2010)
P. S. Kirchmann, L. Rettig, X. Zubizarreta, V. Silkin, E. Chulkov, U. Bovensiepen
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Momentum-resolved ultrafast electron dynamics in superconducting Bi2Sr2CaCu2O8+δ Phys. Rev. Lett. 107, 097002 (2011)
R. Cortés, L. Rettig, Y. Yoshida, H. Eisaki, M. Wolf, U. Bovensiepen
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Ultrafast electron dynamics in the charge density wave material TbTe3, New J. Phys 13, 063022 (2011)
F. Schmitt, P. S. Kirchmann, U. Bovensiepen, R. G. Moore, J.-H. Chu, D. H. Lu, L. Rettig, M. Wolf, I. R. Fisher, Z.-X. Shen
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Ultrafast momentum-dependent response of electrons in antiferromagnetic EuFe2As2 driven by optical excitation, Phys. Rev. Lett. 108, 097002 (2012)
L. Rettig, R. Cortes, S. Thirupathaiah, P. Gegenwart, H.S. Jeevan, M. Wolf, J. Fink, U. Bovensiepen
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Ultrafast quasiparticle dynamics in the heavy-fermion compound YbRh2Si2, Phys. Rev. B 86, 085139 (2012)
K. Kummer, D. V. Vyalikh, L. Rettig, R. Cortés, Yu. Kucherenko, C. Krellner, C. Geibel, U. Bovensiepen, M. Wolf, S. L. Molodtsov
