Physikalisch motiviertes maschinelles Lernen von langreichweitigen Wechselwirkungen

• Antragsteller: Dr. Marcel Langer
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Bild- und Sprachverarbeitung, Computergraphik und Visualisierung, Human Computer Interaction, Ubiquitous und Wearable Computing ; Computergestütztes Werkstoffdesign und Simulation von Werkstoffverhalten von atomistischer bis mikroskopischer Skala
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 544947822

Computersimulationen von Molekülen und Materialien sind ein unverzichtbares Werkzeug für Physik, Chemie und Materialwissenschaften. Es stehen dazu ein Spektrum an Methoden zur Verfügung: Die genauesten und rrechenintensivsten sind Ab-Initio-Methoden, die die elektronische Schrödingergleichung näherungsweise lösen. Auf der anderen Seite stehen Kraftfelder, einfache analytische Näherungen die sich schnell auswerten lassen, aber eine sorgfältige Parametrisierung und ein explizites Modell der gewünschten Wechselwirkungen erfordern. Maschinelles Lernen (ML) wird zunehmend eingesetzt, um die Lücke zwischen diesen beiden Extremen zu schließen und gleichzeitig hohe Genauigkeit und niedrige Rechenkosten zu erreichen. Dabei werden ML-Kraftfelder (MLFFs) auf Referenzrechnungen trainiert und dann als Ersatz für quantenmechanische Rechnungen in Simulationen verwendet. Die meisten MLFFs beruhen auf einer Lokalitätsannahme: Die potenzielle Energie wird in atomare Beiträge aufgeteilt die auf der Grundlage der lokalen Umgebung jedes Atoms berechnet werden. Dies ermöglicht ein lineares Skalieren der Rechenkosten sowie die Verallgemeinerung auf Systeme unterschiedlicher Größe, lässt aber alle langreichweitigen Wechselwirkungen außer Acht. Um Systeme wie Molekülkristalle, ionische Flüssigkeiten oder metallorganische Gerüste, die Dispersion, Elektrostatik und andere nichtlokale Wechselwirkungen aufweisen, genau zu modellieren, sind allgemeinere MLFFs erforderlich. Derzeit gibt es dafür nur Teillösungen, darunter Modelle für spezifische langreichweitige Wechselwirkungen: Herkömmliche Kraftfelder verwenden paarweise Energiebeiträge, die effizient ausgewertet werden können, jedoch eine Vorkenntnis der erwarteten Wechselwirkungen erfordern und nur begrenzt flexibel sind. Neuronale Message-Passing Netzwerke, die durch wiederholte Wechselwirkungen zwischen atomaren Nachbarschaften Wechselwirkungen mit längerer Reichweite aufbauen, können zum effizienten Erlernen von Vielteilchen-Wechselwirkungen verwendet werden, können aber kein wirklich langreichweitiges Verhalten lernen. Globale Modelle, bei denen alle Teilchen mit allen interagieren, können zwar im Prinzip alle Interaktionen lernen, sind aber schwer zu skalieren. Um diese Beschränkungen zu überwinden, schlagen wir die Entwicklung eines neuronalen Netzwerks vor, das physikalische Wechselwirkungen als Mechanismus für Message Passing über große Entfernungen nutzt. Mit diesem Modell können langreichweitige Wechselwirkungen mit verschiedener Komplexität, von einfachen paarweisen Beiträgen bis zu Vielteilchen-Termen, erlernt werden. Da das Modell auf physikalischen Grundsätzen beruht ist es interpretierbar, kann mit etablierten Methoden effizient ausgewertet werden und kann bekannte Asymptotik berücksichtigen. Diese Entwicklung wird die Modellierung von Systemen ermöglichen, die für derzeitige MLFFs eine Herausforderung darstellen, wie zum Beispiel Molekülkristalle, ionische Flüssigkeiten und metallorganische Gerüste.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Schweiz
• Gastgeber: Professor Dr. Michele Ceriotti