Entwicklung eines neuen Fragmentierungsschemas zur Anwendung an Metallkomplexen und Clustern

• Antragsteller: Marco Bauer
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 551708160

In diesem Projekt wird ein neuartiges ab initio Fragmentierungsschema, die so genannte Excitonische Renormalization (XR), für die Berechnung der elektronischen Struktur von Molekülen auf die Anwendbarkeit von Systemen von praktischem Interesse erweitert. Dabei werden Systeme in Fragmente zerlegt, die unabhängig voneinander berechnet werden, mit anschließender Bestimmung ihrer Wechselwirkungen. Normalerweise erfordert dies die Berechnung der Dimer-Wechselwirkung auf einem bestimmten Level and Theorie, wobei man Kompromisse eingehen muss, da verschiedene Fragmente in der Regel durch unterschiedliche Methoden am besten, d. h. genau und effizient, beschrieben werden. XR ist jedoch vollständig modular aufgebaut und erfordert nur unabhängig voneinander berechnete Intermediate der Monomere, sowie einen billigen Term, der diese Fragmente miteinander verbindet und keine Kompromisse zwischen den Methoden erfordert, um ihre Wechselwirkung ab-inito zu bestimmen. Außerdem arbeitet XR in der Basis von Zuständen der einzelnen Fragmente anstelle der Orbitalbasis, was eine massive Reduzierung des notwendigen Raumes für die Fragmente ermöglicht, ohne die lokale Korrelation zu vernachlässigen. Diese Vorteile sind entscheidend für Berechnungen z.B. von Komplexen mit mehr als einem Metallatom. Diese Klasse von Systemen ist im Zusammenhang mit der Aktivierung kleiner und inerter Moleküle, wie Stickstoff, sehr wichtig. Für Stickstoff wird dies derzeit mit dem Haber-Bosch-Verfahren durchgeführt, bei dem Ammoniak erzeugt wird, das für Düngemittel unerlässlich ist. Dieser Prozess ist jedoch für 1-2 % des weltweiten Energieverbrauchs verantwortlich. Die Spaltung von Stickstoff unter Umgebungsbedingungen ist jedoch eine sehr schwierige Aufgabe, weshalb eine angemessene theoretische Modellierung so wichtig ist, die jedoch die Modellierung großer aktiver Räume erfordert, da es zwei Metallzentren gibt. Mit dem XR-Ansatz reduziert sich dies jedoch auf die Behandlung aktiver Räume von isolierten Metallatomen, was keine schwierige Aufgabe ist. Auf dem derzeitigen Stand der XR-Entwicklung ist dies jedoch unmöglich, da sich XR noch in der Proof-of-Concept-Phase befindet. Um genauer zu sein, sind effiziente Algorithmen erforderlich, um die reduzierte Menge von Zuständen und die Intermediate der Monomere zu erhalten. Die Ziele dieses Antrags lassen sich so zusammenfassen, dass solche Algorithmen entwickelt und auf ein Zielsystem aus der Stickstoffaktivierung unter Umgebungsbedingungen angewandt werden, um die Entwicklung verbesserter Katalysatoren zu unterstützen.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Schweden
• Gastgeber: Professor Dr. Patrick Norman