Nichtlineare Fourierraumabbildung von 2D-Materialien

• Antragsteller: Dr. Lucas Lafeta Prates da Fonseca, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie ; Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 558231736

Die nichtlineare optische Spektroskopie ist für die Untersuchung zweidimensionaler (2D) Materialien essenziell geworden. Techniken wie Second-Harmonic Generation (SHG) und Four-Wave-Mixing (FWM) liefern wichtige Erkenntnisse über Schichtzahl, Kristallstruktur, Orientierung, Defekte und elektronische Eigenschaften. Allerdings sind herkömmliche polarisationsaufgelöste Methoden zur Bestimmung der Kristallsymmetrie und -Orientierung oft zeitaufwendig und erfordern das Drehen von Proben oder Polarisatoren. Zudem bieten sie keine tiefgehenden Einblicke in die Mechanismen der Signalbildung. Um diese Einschränkungen zu überwinden haben wir kürzlich die Fourier-Raum SHG-Bildgebung mit verschiedenen Lasermoden zur Untersuchung von 2D-Materialien entwickelt. Diese Technik ist direkt in konventionelle Mikroskope integrierbar. Wir haben gezeigt, dass sich die durch SHG und Zwei-Photonen-angeregte Photolumineszenz erzeugten Fourier-Bilder deutlich voneinander unterscheiden, beding durch fundamentale Unterschiede in der räumlichen Kohärenz und Polarisation der emittierten Felder. Mit einem azimutal polarisierten Lasermodus können wir die Kristallsymmetrie und -orientierung von Materialien der Punktgruppe D3h in einem einzigen Fourier-Raumbild bestimmen. Dieser Ansatz verbessert die Aufnahmerate und die Orientierungsgenauigkeit und liefert detaillierte Informationen über den Signalbildungsprozess. Darauf aufbauend verfolgen wir in diesem Projekt drei Ziele: Erstens wollen wir die Fourier-Raum-SHG-Abbildung zu einer universellen Charakterisierungstechnik entwickeln, indem wir 2D-Materialien unterschiedlicher Kristallsymmetrie, den Einfluss eindimensionaler Defekte und aus 2D-Schichten gebildete Metamaterialien untersuchen. SHG ist jedoch auf nicht-zentrosymmetrische Materialien beschränkt. Unser zweites Ziel ist daher die Untersuchung von Fourier-Raum-Bildern die durch nichtlineare Effekte dritter Ordnung wie FWM und kohärente Anti-Stokes-Raman-Streuung (CARS) erzeugt werden, die beide auch in zentrosymmetrischen Materialien auftreten können. Fourier-Raum-CARS-Bilder sind besonders interessant, weil sie Orientierungsinformationen über Schwingungsmoden enthalten können. Die räumliche Auflösung herkömmlicher Mikroskope ist beugungsbegrenzt. Während spitzenverstärkte Nahfeldtechniken eine Auflösung im Nanobereich ermöglichen, stellt die Unterdrückung von Hintergrundsignalen eine erhebliche Herausforderung dar. Unser drittes Ziel ist es daher, das komplexe Zusammenspiel der Signalbeiträge in der spitzenverstärkten nichtlinearen Spektroskopie zu entschlüsseln. Hierbei nutzen wir die Fourier-Raum-Bildgebung und das im Projekt gewonnene Verständnis der Kontrastbildung. Die geplanten Ergebnisse sind ein verbessertes Verständnis der nichtlinearen Signalbildungsprozesse in 2D-Materialien, dadurch ermöglichte leistungsstarke neue Charakterisierungstechniken und neue Einblicke in Licht-Materie-Wechselwirkungen und Probeneigenschaften mit hoher räumlicher Auflösung.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Achim Hartschuh