Miniaturisierte Verbrennungsöfen für empfindliche Isotopenanalytik, und als Schlüsselinnovation für umfassende zweidimensionale Gaschromotographie - Isotopenmassenspektrometrie (GC×GC-IRMS)

• Antragsteller: Professor Dr. Martin Elsner
• Fachliche Zuordnung: Chemische und Thermische Verfahrenstechnik ; Analytische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 558998366

Substanz-spezifische Isotopenanalytik (Compound-specific Isotope Analysis, CSIA) wurde ermöglicht durch die Entwicklung von Online Verbrennungsreaktoren zwischen Gaschromatographie und Isotopenmassenspektrometrie (GC-C-IRMS). Dies hat Durchbrüche in verschiedensten Disziplinen katalysiert, wie die Detektion natürlichen Schadstoffabbaus, oder von Doping im Sport. Viele CSIA Anwendungen sind jedoch noch immer außer Reichweite, weil sie bessere Peaktrennung und größere Empfindlichkeit erfordern. Umfassende („comprehensive“) zweidimensionale Gaschromatographie (GC×GC) mit engen (0.05–0.1 mm) Trennsäulen könnte einen Durchbruch bringen, würde aber die Entwicklung von robusten miniaturisierten Verbrennungsreaktoren verlangen. Der Übergang zum Innendurchmesser kommerzieller Verbrennungsreaktorrohre (0.8 mm) führt momentan zu einer Peakverbreiterung, welche die Peaktrennung von GC×GC zunichtemacht. Die Entwicklung von Verbrennungsreaktorröhren ist vonnöten, welche genügend Oberfläche und Oxidationskapazität für eine komplette Überführung der Analyten zu CO2 haben, gleichzeitig aber schmal genug sind, um Peaktrennung im kontinuierlichen Trägergasfluss zu bewahren. Lösungen mit selbst hergestellten Reaktoren stellten sich in der Vergangenheit als zu wenig belastbar und zu kurzlebig für Routineanwendungen heraus. Um robuste und langlebige Verbrennungsreaktorrohre zu entwickeln mit einem drastisch reduzierten Durchmesser und dennoch genügend Oxidationskapazität, verfolgt dieser Antrag zwei Ansätze: (i) Wall-coated capillary reactors (Wand-beschichtete Kapillarreaktoren, WCC), welche Komplikationen durch das Einführen des Katalysators in Form von Metalldrähten vermeiden. Neben seiner Einfachheit ermöglicht dieser Ansatz sehr enge Kapillarreaktoren bis zu einem Durchmesser von 0.1 mm und erlaubt die Synthese von bimetallischen Beschichtungen zur Optimierung der katalytischen Umsetzung. (ii) Festphasenelektrolyt Reaktoren, welche Analyten durch elektrochemische Oxidation umsetzen. Dieser Ansatz eliminiert die Notwendigkeit, einen chemischen Oxidanten hinzuzufügen und kann dadurch potentiell Reaktordesign und -effizienz vereinfachen. Unsere Entwicklung wird begleitet durch (a) Rasterelektronenmikros-kopie (REM) mit Energie-dispersiver Röntgenfluoreszenzspektroskopie (EDX), um Beschichtungen zu analysieren und zu optimieren, (b) molekulare Massenspektrometrie, um Oxidationsnebenprodukte zu detektieren und zu vermeiden, und (c) Charakterisierung mit IRMS, um die isotopische Integrität der Resultate zu gewährleisten. Mit diesem innovativen Ansatz möchten wir einen lang ersehnten Durchbruch erreichen und neue Möglichkeiten der Isotopenanalytik in unterschiedlichsten Disziplinen erschließen wie Paläoklimatologie, Biogeochemie, Pflanzen- und Lebensmittelwissenschaften, Forensik, Schadstoffdynamik und Doping.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Ralf Zimmermann