Ein oberflächenwissenschaftlicher Ansatz zur Entwicklung ligandengesteuerter SCILLs

• Antragsteller: Professor Dr. Jörg Libuda
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung seit 2026
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 564993821

In diesem Projekt soll ein neues Konzept in der heterogenen Katalyse erforscht werden, sogenannte "ligandengesteuerten SCILL-Systeme". Der Ansatz kombiniert in innovativer Weise die Prinzipien von "Solid Catalysts with Ionic Liquid Layers" (SCILL) und ligandengesteuerter Katalyse. SCILL-Systeme haben sich sehr schnell in der heterogenen Katalyse etabliert und werden bereits industriell eingesetzt. Sie bestehen aus Trägerkatalysatoren, die mit ionischen Flüssigkeiten (ILs) beschichtet sind. Diese ILs wirken als katalytische Modifikatoren und verbessern die Selektivität. Bisher kommen meist einfache ILs zum Einsatz, obwohl die strukturelle Vielfalt von ILs ungeheuer groß ist und nahezu jede funktionelle Gruppe in ihre Struktur integriert werden kann. Solche Gruppen werden in der ligandengesteuerten Katalyse genutzt, um Reaktionen zu lenken. Dieses Projekt kombiniert beide Ansätze, indem funktionelle Gruppen aus der ligandengesteuerten Katalyse in ILs integriert werden. Die daraus resultierenden ultradünnen, selbstheilenden und langlebigen IL-Schichten sollen katalytische Reaktionen auf aktiven Oberflächen steuern. Das Konzept soll mit einem oberflächenwissenschaftlichen Ansatz unter Ultrahochvakuumbedingungen untersucht werden. Per Rastersondenmikroskopie wird die lokale Struktur aktiver Zentren untersucht, während In-situ-IR-Spektroskopie und Molekularstrahltechniken zur Aufklärung von Adsorptionsgeometrien, Reaktionsintermediaten und der Reaktionskinetik dienen. Die Untersuchungen sollen an Pd-Einkristalloberflächen beginnen und später auf atomar definierte Pd-Modellkatalysatoren ausgeweitet werden, wobei jeweils ultrareine funktionalisierte IL-Schichten aus der Gasphase abgeschieden werden. Der Fokus liegt auf carbonyl- und cyano-funktionalisierten Imidazolium-ILs, da diese funktionellen Gruppen in der ligandengesteuerten Katalyse eine zentrale Rolle spielen. Die technisch wichtige selektive Hydrierung von Carbonylverbindungen (Propanal, Acrolein, Acetophenon) dient als Testreaktion. Das Projekt umfasst drei Phasen: Zunächst wird die Wechselwirkung zwischen ILs und Oberflächen untersucht, um die Positionierung reaktionssteuernder Gruppen im IL-Film zu kontrollieren. Danach werden die Interaktionen zwischen ILs und Reaktanten analysiert, um Mechanismen, Intermediate und IL-induzierte Änderungen der Aktivität und Selektivität zu identifizieren. Abschließend wird die Untersuchung auf komplexe Modellkatalysatoren ausgeweitet, um die Rolle partikelspezifischer Zentren zu erforschen. Das Projekt ist ein Kooperationsnetzwerk eingebettet, innerhalb dessen maßgeschneiderte ILs bereitgestellt, atomistische Simulationen durchgeführt und ausgewählte Systeme in realkatalytischen Tests evaluiert werden. Auf diese Weise soll das Projekt die grundlegende Oberflächenchemie ligandengesteuerter SCILLs entschlüsseln und eine Basis für eine zukünftige Materialentwicklung schaffen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen