Elektrokatalytische Synthese von Harnstoff aus Kohlendioxid und Nitrat durch Single-Site-Katalysatoren

• Antragsteller: Professor Dr. Carsten Streb
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Analytische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 565959534

Harnstoff ist ein weltweit verwendeter chemischer Grundstoff und Dünger. Die industrielle Harnstoffproduktion basiert auf dem energie-intensiven Bosch-Meiser-Verfahren, bei dem CO2 und NH3 bei hoher Temperatur und hohem Druck thermochemisch umgesetzt werden. Ein alternativer, umweltfreundlicher und nachhaltiger Ansatz zu diesem Verfahren ist die direkte elektrochemische Umwandlung von Kohlendioxid und Nitrat zu Harnstoff unter milden Bedingungen. Dieser Prozess verläuft über die gleichzeitige Kohlendioxid-Reduktionsreaktion (CO2RR) und Nitrat-Reduktionsreaktion (NO3RR) unter Verwendung von nachhaltiger Elektrizität. Im vorliegenden Projekt wird die Entwicklung maßgeschneiderter mono- oder heterometallischer Single-Site-Katalysatoren (SSCs) auf Cu-Basis für die Elektrosynthese von Harnstoff durch gekoppelte CO2RR und NO3RR vorgeschlagen. Das Projekt verbindet Konzepte aus der Synthese neuartiger SSCs und deren Anwendung in der Harnstoff-Elektrosynthese mit mechanistischen Untersuchungen mittels in-situ/operando spektro-elektrochemischer Techniken und theoretischen Berechnungen. In der ersten Förderperiode wird das Projekt atomar präzise monometallische Cu-SSCs und heterometallische CuM-SSCs (M= Ag, Co, Ni, Sn) entwickeln, die auf elektrisch leitfähigen, 2D-nanostrukturierten N-dotierten Kohlenstoffträgern verankert sind. Die Charakterisierung der Katalysatorreaktivität und -selektivität wird mittels in-situ/operando spektro-elektrochemischer UV-Vis-, IR-, Raman- und Röntgenabsorptionsspektrochemie durchgeführt. Ergänzende Dichtefunktionaltheorieberechnungen werden es uns ermöglichen, die Reaktivität auf atomarer Ebene zu rationalisieren. So werden wir selektivitäts- und reaktivitätslimitierende Prozesse aufklären und dieses Verständnis für die Entwicklung fortschrittlicher, edelmetallfreier Elektrokatalysatoren für die Harnstoffherstellung einsetzen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Taiwan
• Partnerorganisation: National Science and Technology Council (NSTC)
• Kooperationspartner: Professor Dr. Bing Joe Hwang