Hochdimensionale Quantendynamik verbessert durch maschinelles Lernen

• Antragsteller: Dr. David Mendive-Tapia, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 567014199

Die Methode der Multi-Konfigurations-Zeitabhängigen Hartree (MCTDH) hat sich als Referenzansatz für sehr genaue oder numerisch exakte Ergebnisse in der hochdimensionalen Quantendynamik etabliert. Heute stellt jedoch der Hauptengpass nicht die Grenze der Rechenressourcen dar, sondern die erhebliche Arbeitsbelastung im Vergleich zu einfacheren Ansätzen. Dies wird besonders problematisch, wenn interne Koordinaten (wie Bindungslängen, -winkel und Torsionswinkel) anstelle von Normalmoden oder kartesischen Koordinaten verwendet werden. Das zentrale Problem ist die Minimierung der Kopplung zwischen den einzelnen Koordinaten. Dies lässt sich nicht von einer einzigen Geometrie ableiten, sondern muss aus den globalen Informationen des gesamten Raums der nuklearen Wahrscheinlichkeitsverteilung gewonnen werden. Dieser Raum umfasst in der Regel 3N-6 Dimensionen (wobei N die Anzahl der Atome ist) und kann sehr komplex sein. Ein Beispiel wären anharmonische Moleküle mit vielen lokalen Minima und niedrigen Energiebarrieren. Interessanterweise wird die Analyse von Wahrscheinlichkeitsverteilungen zwar in vielen maschinellen Lernverfahren genutzt, doch die Behandlung des Koordinatenproblems aus dieser Perspektive in der Quantendynamik ist weitgehend unerforscht, was neue Möglichkeiten eröffnet. Die Ziele dieses Projekts sind: 1) Analyse und Verständnis der Wahrscheinlichkeitsverteilung, die durch die nukleare Wellenfunktion beschrieben wird - z.B. durch Sampling-Verteilungen und Korrelationsmatrizen - bei der Anwendung von Tensor-Netzwerk-Zerlegungen (wie MCTDH). 2) Untersuchung, wie maschinelle Lernmethoden wie Dimensionsreduktion (DR), Variationsautoencodierer (VAE) und Graphneuronale Netzwerke (GNN) angewendet werden können, um kompakte Darstellungen der Wellenfunktion und optimale Sets von Nuklearkoordinaten zu finden. 3) Entwicklung eines automatisierten Protokolls zur Verwendung von internen Koordinaten in Quanten-Dynamik-Simulationen, ähnlich wie in der elektronischen Strukturtheorie. Zur Veranschaulichung der Nützlichkeit des Ansatzes wurden zwei Probleme ausgewählt, die einer detaillierten Untersuchung unterzogen werden: 1) Charakterisierung des IR-Spektrums eines flachen, anharmonischen Systems mit einer hohen Dichte von Fermi-resonanten Zuständen. 2) Untersuchung des Protonentransfers eines Moleküls, das große Amplitudenbewegungen auf mehreren angeregten elektronischen Zuständen umfasst.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen