Optimierung von Gauß-Wellenpaket-Propagation für nichtadiabatische Moleküldynamik durch rigorose Fehleranalyse

• Antragstellerin: Dr. Antonia Freibert
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 567563701

Dieses Projekt zielt auf numerischen Herausforderungen von quantendynamischen Berechnungen ab, indem es rigorose Fehleranalysen integriert, sodass präzise und effiziente Studien komplexer chemischer Systeme mittels Gauß-Wellenpaket-Propagation ermöglicht werden. Ein zentraler Fokus liegt auf der Verbesserung der variational multi-configurational Gaussian (vMCG) Methode und ihrer direct dynamics-Variante (DD-vMCG), die besonders vielversprechend für die Simulation photoangeregter molekularer Reaktionen sind. Allerdings stehen diese Methoden vor Effizienzproblemen aufgrund von Näherungen in den Integrationsschemata und Basis-Satz-Erweiterungen. Ziel dieses Projekts ist es, die Genauigkeit und Effizienz von (DD-)vMCG durch die Implementierung von a-posteriori Fehlerschätzungen zu verbessern und darauf basierend neue adaptive Zeitschritt-Integrations- und dynamische Basis-Erweiterungsschemata zu entwickeln. Darüber hinaus werden Fehlerabschätzungen für Erwartungswerte in quantendynamischen Simulationen implementiert, die entscheidend für die Verbindung zwischen Simulationen und spektroskopischen Observablen sind. Benchmark-Berechnungen werden an vier molekularen Systemen durchgeführt, die verschiedene photochemische Mechanismen repräsentieren und eine konsistente Vergleichsbasis für andere Forschungsgruppen bieten. Durch die Vernetzung von Mathematik und theoretischer Chemie strebt dieses Projekt eine bedeutende Weiterentwicklung der Quantendynamik-Simulationen an. Dies wird genauere und effizientere Studien grundlegender chemischer Prozesse ermöglichen und durch den interdisziplinären Ansatz die Verbreitung und Anwendung verbesserter Quantendynamik-Methoden fördern. Um optimale Ergebnisse in den mathematisch intensiven Phasen des Projekts sicherzustellen, sind mehrere kurze Forschungsaufenthalte am Fachbereich Mathematik der Technischen Universität München geplant.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Großbritannien
• Gastgeber: Professor Dr. Graham Worth