Entwicklung akkurater Simulationsmethoden zur Quantifizierung chemischer Reaktivität im Gigapascal-Bereich

• Antragsteller: Professor Dr. Tim Neudecker
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2026
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 568455617

Das Ziel dieses Projekts ist die Entwicklung einer neuen Simulationsmethode zur Quantifizierung chemischer Reaktivität im Gigapascalbereich. Bei diesen hohen Drücken werden kovalente Bindungen stark komprimiert. Weichere Freiheitsgrade, wie etwa Torsionen oder Bindungswinkel, reagieren sogar noch stärker auf externen Druck. Allerdings ist es bis heute sehr schwierig, die aus solchen strukturellen Änderungen resultierenden elektronischen Effekte sowie die Volumenkontraktion von Substanzen unter Druck zu berechnen. Die Expertisen des deutsch-belgischen Projektteams in den Bereichen der quantenchemischen Methodenentwicklung, der konzeptionellen Dichtefunktionaltheorie (engl. Conceptual Density Functional Theory, CDFT) und der Modellierung chemischer Reaktionen werden die Entwicklung eines neuartigen Computermodells zur Simulation struktureller Effekte und Volumina von molekularen Clustern bei hohem Druck ermöglichen. Die entwickelten Simulationswerkzeuge werden anschließend zur Berechnung von Reaktivitätsdeskriptoren, z.B. der chemischen Härte und der Elektrophilie, eingesetzt. Durch detaillierte Analysen der elektronischen Struktur der komprimierten chemischen Verbindungen und der Volumenveränderungen während druckinduzierter chemischer Reaktionen werden allgemeingültige Reaktivitätsregeln für den Gigapascalbereich abgeleitet. Des Weiteren wird in diesem Projekt zum ersten Mal der Einfluss der chemischen Umgebung bei Hochdruckprozessen untersucht. Hierfür wird ein neuartiges Umgebungsmodell für die Hochdruckchemie entwickelt, welches die Berechnung experimenteller Parameter, die die Kompressibilität einer Substanz quantifizieren, erlaubt. Solche Berechnungen sind von außerordentlichem Interesse in der experimentellen Hochdruckchemie, insbesondere bei Experimenten in einer Diamantstempelzelle (engl. Diamond Anvil Cell, DAC). Zur Verfeinerung des entwickelten Modells und zur Überprüfung seiner Zuverlässigkeit wird auf umfangreiche experimentelle Referenzdaten, die vorwiegend aus dem Bereich der pericyclischen Reaktionen stammen, zurückgegriffen. Auf diese Weise werden die Simulationswerkzeuge, die in diesem Projekt entwickelt werden, einen nachhaltigen Beitrag zum besseren Verständnis der Hochdruckchemie leisten und das rationale Design von druckinduzierten chemischen Reaktionen ermöglichen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Belgien
• Partnerorganisation: Fonds Wetenschappelijk Onderzoek - Vlaanderen ; Research Foundation Flanders (FWO)
• Kooperationspartnerinnen / Kooperationspartner: Professorin Dr. Mercedes Alonso, Ph.D.; Professor Dr. Frank De Proft