“Entwicklung von Titansuboxid-Architekturen für das photokatalytische Upcycling von CO₂ zu chemischen Rohstoffen mit umfassender mechanistischer Untersuchung”

• Antragsteller: Dr. Surendra Saini
• Fachliche Zuordnung: Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien ; Organische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 568486797

Der Kern des Projekts liegt in der Entwicklung einzigartiger dreidimensionaler (3D) Titansuboxid-(TSO)-basierter Photokatalysatoren für die Photoreduktion von CO2 zu chemischen Ausgangsstoffen. Grundlage hierfür ist ein umfassendes mechanistisches Verständnis der Bandlückenstrukturen an Grenzflächen, der Oberflächenbindungszustände und der Ladungsträgerdynamik. Die 3D-TSO-basierten Photokatalysatoren werden durch Sauerstoffdefektmanipulation, Bandlückenoptimierung und Kupfereinbau (insbesondere unter Verwendung einzelner Atome und Kern-Schale-Strukturen) entwickelt. Der Schwerpunkt liegt dabei auf Mechanismen, die Stabilität, Grenzflächenwechselwirkungen, Oberflächenredoxkinetik, Ladungstrennung, Ladungsrekombination, Selektivität und scheinbare Quantenausbeute beeinflussen. Solche Erkenntnisse sind entscheidend für die Konstruktion effizienter photokatalytischer Systeme für Mehrelektronen-Redoxtransformationen bei der CO2-Reduktion, bei denen die Reaktionsraten die Ladungsrekombinationsraten übertreffen müssen. Das Projekt zielt darauf ab, die Selektivität der CO2-Reduktion für industrielle Anwendungen zu verbessern. Dies geschieht durch strategische Anpassung der Redoxpotenziale TSO-basierter Photokatalysatoren und Optimierung der Photonennutzung durch fortschrittliche Katalysatorträger und Reaktordesign sowie verbesserten Stofftransport entlang der Lichtbahn. Darüber hinaus untersucht der Antrag neue reaktionstechnische Aspekte des CO2-Photoreduktionsprozesses und nutzt dabei die Expertise der Gruppe von Prof. Ulrich Ulmer. Neben den wesentlichen thermodynamischen Potenzialen des Katalysators wird die Produktselektivität durch die Reaktionskinetik bestimmt – verfeinert durch kontrollierte CO2-Konzentration, H2-Konzentration, Lichtintensität, Adsorptionseigenschaften und Elektronen-/Loch-Transfereffizienz. Ziel des Projekts ist die Schaffung eines wissensbasierten Rahmens für die Entwicklung effektiver TSO-basierter photokatalytischer Architekturen mit hohem Gleichrichterverhalten für die Umwandlung von CO2 in Mono- und Multi-Kohlenstoff-Verbindungen. Es umfasst Operando- und Post-mortem-Untersuchungen von Modell-Photokatalysatoren sowie eine umfassende photophysikalische Charakterisierung lichtinduzierter Elektronentransferprozesse über verschiedene Redoxzustände hinweg. Die erwarteten Ergebnisse sollen das grundlegende Verständnis der Vorteile und Grenzen TSO-basierter Architekturen für die CO2-Photoreduktion voranbringen und beispiellose Designprinzipien für die Schaffung neuer, auf sichtbares Licht reagierender TSO-basierter Architekturen liefern.

• DFG-Verfahren: WBP Stelle