Detailseite
Projekt
Überwindung von Ladungstransportlimitationen: Von grundlegenden Mechanismen zu innovativen Technologien
Antragsteller
Dr. Manuel Dillenz
Fachliche Zuordnung
Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
Förderung
Förderung seit 2025
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 570433177
Eine grundlegende Herausforderung in der Materialwissenschaft ist die Limitierung von Ladungstransportprozessen, welche die Leistungsfähigkeit von Energiespeichertechnologien einschränkt. Diese Limitierungen beeinflussen die Effizienz funktioneller Materialien, besonders jener mit Polaron-vermittelten Transportmechanismen. In Übergangsmetallverbindungen induzieren Ladungsträger lokale strukturelle Verzerrungen, die als Polaron bezeichnet werden, während Jahn-Teller-aktive Zentren in Mn-, Fe- und Ni-basierten Materialien dynamische Pseudorotationen im Femto- bis Pikosekunden-Bereich durchlaufen - einer Zeitskala, die mit der Polaron-Mobilität korrespondiert. Trotz ihres direkten Einflusses auf makroskopische Transporteigenschaften bleibt der zugrundeliegende mechanistische Zusammenhang unzureichend verstanden. In diesem Forschungsvorhaben liegt der Fokus auf LiMn2O4 (LMO) als ideales Modellsystem, indem Mn³⁺-Ionen Jahn-Teller-Verzerrungen erzeugen, die bei 290K – innerhalb typischer Betriebstemperaturen von Batterien – einen Ordnungs-Unordnungs-Übergang durchlaufen. Die häufigen Pseudorotationen führen zu einer zeitlich gemittelten kubischen Struktur, was LMO zum idealen Fallbeispiel macht, um den Einfluss dynamischer Prozesse auf den Ladungstransfer in Batteriematerialien zu untersuchen. Meine Forschung untersucht, wie thermisch aktivierte Pseudorotationen der Jahn-Teller-Verzerrungsachsen die strukturelle Evolution auf kurzen Zeitskalen bestimmen und diese mit dem Polaron-Migrationsmechanismus korrelieren. Primäre Ziele sind die Aufklärung des Zusammenspiels zwischen JT-Orientierung und Polaron-Migration, die Ermittlung des Zusammenhangs zwischen JT-Zentrenkonzentration und Phasenübergängen im Li-Interkalationsbereich sowie die Integration dieser kinetischen und thermodynamischen Erkenntnisse in ein holistisches Konzept zum Ladungstransfer in JT-aktiven Materialien. Um ressourcenbedingte Limitierungen zu überwinden, entwickle ich einen neuartigen Ansatz auf Basis ML-beschleunigter erweiterter Hubbard-Funktionale. Dieser ermöglicht ausreichende Genauigkeit bei deutlich reduziertem Rechenaufwand und adressiert eine kritische Limitation in der computergestützten Materialwissenschaft durch präzise Beschreibung sowohl lokalisierter als auch teilweise delokalisierter elektronischer Zustände. Diese Arbeit zielt darauf ab, eine kritische Wissenslücke in der Ladungstransportkinetik von JT-aktiven Materialien zu schließen, die von direkter Bedeutung für die Schnellladefähigkeit und das rationelle Design nachhaltiger Batterietechnologien ist. Die methodischen Innovationen erstrecken sich über Batterien hinaus auf weitere Bereiche, die präzise Modellierung korrelierter Elektronensysteme erfordern, einschließlich heterogener Katalyse und Übergangsmetalloxid-Grenzflächen.
DFG-Verfahren
WBP Stipendium
Internationaler Bezug
Dänemark
