Atomare Modellierung des Protonentransports in Korngrenzen von BCZY mittels ab-initio- und maschinellem Lernen-basierter Molekulardynamik-Simulationen

• Antragstellerin: Sabrina Sicolo, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Computergestütztes Werkstoffdesign und Simulation von Werkstoffverhalten von atomistischer bis mikroskopischer Skala ; Materialien und Werkstoffe der Sinterprozesse und der generativen Fertigungsverfahren ; Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen
• Förderung: Förderung seit 2026
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 556363981

Dieses Projekt untersucht die atomaren Mechanismen des Protonentransports in Y-dotierten Perowskit-Keramikelektrolyten mit besonderem Fokus auf die Rolle von Korngrenzen. Während der Kristallbereich dieser Materialien eine hohe Protonenleitfähigkeit aufweist, führen Korngrenzen häufig zu erheblichem Widerstand und schränken so die Leistungsfähigkeit in Anwendungen wie Brennstoffzellen und Wasserstofftechnologien ein. Ein detailliertes Verständnis der chemischen, strukturellen und elektronischen Ursachen dieses Widerstands ist entscheidend für die gezielte Materialentwicklung. Ziel des Projekts ist es, Ladungsausgleichsmechanismen, Defektsegregation und Transportprozesse sowohl im Volumen als auch an Korngrenzen systematisch zu untersuchen. Yttrium-Dotierung erzeugt Akzeptorstellen, die durch Sauerstoffleerstellen und mobile Protonen kompensiert werden. Das Zusammenspiel dieser Defekte unter verschiedenen Temperatur- und Hydratationsbedingungen ist jedoch noch nicht vollständig geklärt. Korngrenzen wirken zudem als Senken für Defekte und Polaronen, verändern das lokale elektrochemische Potenzial und können Protonen einfangen, was die Leitfähigkeit verringert. Zur Bearbeitung dieser Fragestellungen werden Dichtefunktionaltheorie (DFT) und maschinelles Lernen in molekulardynamischen Simulationen (ML-MD) kombiniert. DFT liefert Informationen zu Bildungsenergien von Defekten, Polaronverhalten und Wechselwirkungen zwischen Dotierstoffen. Diese Ergebnisse fließen in ML-gestützte molekulardynamische Modelle ein, mit denen sich Protonenbewegungen in realistischen, polykristallinen Mikrostrukturen auf größeren Skalen simulieren lassen. Dabei werden Effekte wie Korngrenzenstruktur, Fehlorientierung, Dotierungsverteilung und mechanische Spannungen berücksichtigt. Im Zentrum stehen Fragen wie: Wie beeinflussen Dotierstoffe und lokale chemische Umgebungen die Stabilität und den Transport von Defekten? Wie wirken sich Struktur und Zusammensetzung von Korngrenzen auf Protoneneinfang und Polaronendynamik aus? Und welche mikrostrukturellen Merkmale - etwa Korngrenzenenergie, Krümmung oder lokale Verspannung - lassen sich mit hoher Protonenleitfähigkeit korrelieren? Ziel ist es, Struktur-Eigenschafts-Beziehungen auf atomarer Ebene zu identifizieren und quantitativ zu beschreiben. Durch die Kombination quantenmechanischer und datengetriebener Methoden soll dieses Projekt die Ursachen des Korngrenzenwiderstands aufklären und Gestaltungsprinzipien für die Optimierung von Mikrostrukturen entwickeln. Die Ergebnisse sollen zur Entwicklung effizienterer und langlebigerer protonenleitender Keramiken für zukünftige Energietechnologien beitragen.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 5966: Synergetisches Design protonenleitender Keramiken für Energietechnologie (SynDiPET)
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Karsten Albe