Azulen als modulare Plattform für Next-Generation MR-TADF Emitter

• Antragsteller: Dr. Martin Christian Dietl
• Fachliche Zuordnung: Organische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 574466748

Die Entwicklung effizienter, farbreiner und nachhaltiger OLED-Emitter stellt eine zentrale Herausforderung der Materialwissenschaft dar. Multiresonante thermisch aktivierte verzögerte Fluoreszenz (MR-TADF) hat sich hierbei als Schlüsselstrategie erwiesen, um die Lichtausbeute vollständig organischer Emittersysteme zu maximieren, ohne den Einsatz seltener oder toxischer Metalle. Bestehende MR-TADF-Emitter basieren jedoch fast ausschließlich auf benzoiden aromatischen Kohlenwasserstoffen. Dieses Projekt schlägt erstmals die Verwendung von Azulen, einem topologisch asymmetrischen, nicht-alternanten Aromaten, als molekulare Plattform für MR-TADF-Emitter vor. Azulen besitzt eine unkonventionelle Verteilung der Grenzorbitale (HOMO an den Positionen 1,3,5,7; LUMO an 2,4,6,8), die eine intramolekulare elektronische Entkopplung innerhalb eines starren π-Systems ermöglicht, eine Voraussetzung für MR-TADF. Aufbauend auf umfassenden quantenchemischen Vorstudien wurde eine virtuelle Bibliothek von 150 Azulenderivaten mit gezielter Substitution erstellt und auf wesentliche MR-TADF-Kriterien wie geringe Singulett-Triplett-Energiedifferenz, hohe Oszillatorstärken und lokalisierte Übergangsdichten untersucht. Aus dieser Bibliothek wurden 13 aussichtsreiche Kandidaten identifiziert, deren Synthese, Charakterisierung und OLED-Integration in einem integrativen Arbeitsprogramm erfolgen soll. Das Projekt kombiniert organische Synthese, Spektroskopie, Quantenchemie und die Fabrikation von Devices in drei eng verzahnten Arbeitspaketen. Funktionalisierte Azulene werden durch positionselektive Substitution von Donor- und Akzeptoreinheiten hergestellt, photophysikalisch und elektrochemisch charakterisiert und in OLEDs integriert. Besondere Aufmerksamkeit gilt der experimentellen Bestimmung der Singulett-Triplett-Energiedifferenz, der Effizienz des TADF-Prozesses sowie den optoelektronischen Geräteparametern. Komplementäre DFT-Berechnungen erlauben die theoretische Beschreibung von Struktur-Eigenschafts-Korrelationen dieser Systeme. Durch die Etablierung von Azulen als neuartigem MR-TADF-Grundgerüst leistet das Projekt einen konzeptionellen Beitrag zur Erweiterung der molekularen Designlogik in der organischen Photonik, weg von konventionellen altenanten Atomaten, hin zu nicht-alternanten Systemen. Das Vorhaben bildet zugleich die Grundlage für den Aufbau eines eigenständigen Forschungsprofils an der Schnittstelle von Moleküldesign, Quantenchemie und funktionalen Materialien.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Japan
• Gastgeber: Professor Dr. Takuji Hatakeyama