CarboCat – Atomistische und kinetische Monte-Carlo-Modellierung oberflächenkatalysierter Karbonatisierungsmechanismen auf C-(A-)S-H und Portlandit-Mineralien

• Antragsteller: Mohammadreza Izadifar, Ph.D.; Neven Ukrainczyk, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Baustoffwissenschaften, Bauchemie, Bauphysik
• Förderung: Förderung seit 2026
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 576002917

Karbonatisierungsprozesse in zementgebundenen Materialien sind entscheidend für die Verbesserung der CO₂-Sequestrierung und der Langzeitbeständigkeit von Beton. Um diese Prozesse gezielt optimieren zu können, ist ein grundlegendes Verständnis darüber erforderlich. Dafür ist die Kenntnis über atomistische Karbonatisierungsmechanismen auf Quantenebene verknüpft mit der Kinetik auf mesoskopischer Ebene durch kinetische Monte-Carlo (kMC)-Simulationen essenziell. Dieses Projekt konzentriert sich auf zentrale Calcium-Alumino-Silikat-Hydrat-(C-(A-)S-H) Phasen, um oberflächenkatalysierte Reaktionspfade der Karbonatisierung zu analysieren. Die betrachteten (C-(A-)S-H) Phasen sind unter anderem Tobermorit 14Å und 11Å, dessen Alumino-Analoga, Jennit sowie Portlandit (Ca(OH)2). Durch die atomistischen Modellierungen mittels der verbesserten Dimer-Methode (IDM) in Kombination mit maschinell gelernten Kraftfeldern / machine learning force fields (MLFFs) können die Aktivierungsenergien von Oberflächenreaktionen an Übergangszuständen bestimmt werden. Die Reaktionsraten für verschiedene Kristalloberflächen werden auf Basis der Dichtefunktionaltheorie (DFT) berechnet und durch Schwingungsfrequenzanalysen mittels dichtefunktionaler Störungstheorie ergänzt. Um die Oberflächenheterogenität zu evaluieren, werden unterschiedliche kristallographische Orientierungen analysiert. Darauf basierend werden zusätzlich die Oberflächenenergien bestimmt und ihr Beitrag zur Gesamtreaktivität bewertet. Die ermittelten atomistischen Reaktionsraten werden anschließend mithilfe kinetischer Monte-Carlo-Simulationen auf die mesoskopische Ebene hochskaliert, um makroskopisch relevante Karbonatisierungsraten vorherzusagen. Eine experimentelle Validierung auf der mesoskopischen Skala wird durchgeführt, um die Simulationsergebnisse zu überprüfen und neuartige Einblicke in die oberflächenspezifische Karbonatisierungskinetik zu erhalten. Die Erkenntnisse liefern atomistische Grundlagen zur Weiterentwicklung von Karbonatisierungsmodellen – sei es zur Optimierung der CO2-unterstützten Betonaushärtung, der Nasskarbonatisierung von RCP-Suspensionen oder zur Prognose der Dauerhaftigkeit von Beton. Schlagwörter: zementgebundene Materialien, Karbonatisierung, CO2-Sequestrierung und Nutzung, Dichtefunktionaltheorie (DFT), kinetische Monte-Carlo-Simulation (KMC), Karbonatisierungsraten an Oberflächen, C-(A-)S-H, Portlandit.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich: Professor Eduardus Koenders, Ph.D.