Untersuchung von unpolaren InGaN/GaN-Quantentopf-Strukturen auf Lithiumaluminat-Substraten
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In der laufenden Forschungsarbeit zum Wachstum und zur Untersuchung von unpolaren InGaN/GaN-Quantentopf-Strukturen auf LiAlO2-Substraten konnten neue Ergebnisse zum Wachstumsmodus und der resultierenden Defektstruktur der Halbleiterschichten bei der Abscheidung mittels Metallorganischer Gasphasenepitaxie (MOVPE) erzielt werden. Entgegen einiger Bedenken zur Verwendbarkeit dieser Technik, die hohe Temperaturen und eine aggressive Wasserstoff-Atmosphäre erfordert, zeigte sich, dass bei spezieller Prozessführung die Herstellung von Halbleiterschichten auf dem empfindlichen LiAlO2-Substrat mit sehr hoher Qualität möglich ist. Als Schlüssel für die Herstellung hochwertiger Schichten stellte sich die Nitridierung der Substratoberfläche heraus. Wird der Abscheidungsprozess direkt auf dem unbehandelten Substrat vorgenommen, erhält man eine körnige Schicht mit teils polarer und teils unpolarer Orientierung. Dies ist vermutlich auf eine Beschädigung des Substrats bei der Beschichtung zurückzuführen. Dagegen konnten wir zeigen, dass eine Vorbehandlung mit NH3 unmittelbar vor dem Wachstumsstart eine Umwandlung der obersten Lage LiAlO2 zu einer etwa 2 nm dünnen unpolarem (m-plane) AlN-Schicht bewirkt. Diese lässt das Substrat widerstandsfähiger und die darauf deponierte kristalline Schicht phasenreiner, defektärmer und glatter werden. Im Weiteren wurde ein Prozess entwickelt für die Abscheidung dicker m-plane GaN-Schichten, der einen kurzen Wachstumsschritt unter Stickstoff enthält, um das Substrat weiter zu versiegeln, und anschließend mit Wasserstoff als Trägergas arbeitet. Die Optimierung von Parametern (wie etwa dem Angebot an Gruppe-III- und Gruppe-V-Ausgangsstoffen) führt zu relativ glatten Schichten mit sehr wenigen Löchern. Eine gewisse Welligkeit der Oberfläche mit einem streifigen Muster ist noch zu erkennen, was vermutlich auf die anisotropen Verspannungen und Beweglichkeiten der eintreffenden Atome während der Epitaxie zurückzuführen ist. Außerdem sind Linien zu sehen, die sich als 2-3 nm hohe Stufen erweisen. Deren Ursache sind wahrscheinlich planare Defekte in der prismatischen (11-20)-Ebene. Dies steht im Gegensatz zu Berichten zum Wachstum von unpolarem GaN auf anderen Substraten, bei denen in erster Linie Flächendefekte in der Basalebene (0001) auftreten. Mittels Röntgenbeugung konnte an den GaN-Schichten auf LiAlO2 die Dichte dieser basalen Stapelfehler auf etwa ~104 cm-1 abgeschätzt werden. Dies ist ein vergleichsweise geringer Wert. Messungen der Photolumineszenz (PL) zeigen ein starkes Signal der exzitonischen Übergänge im GaN. Dagegen ist ein Peak, der oft mit der Anwesenheit von basalen Stapelfehlern in Verbindung gebracht wird, nur mit einer relativ geringen Intensität zu beobachten. Untersuchungen mit Transmissions-Elektronenmikroskopie (TEM) bestätigen die vermutete Anwesenheit von Flächendefekten in der (11-20)-Ebene. Sie zeigen weiterhin, dass in dieser Ebene auch Defekte entstehen, die beim Zusammenwachsen zweier GaN-Inseln mit entgegengesetzter c-Achsen-Orientierung generiert werden. Außerdem wurde ein Abbau der durch die Gitterfehlanpassung entstehenden Verspannungen während der Abscheidung beobachtet. Dieser Spannungsabbau findet vornehmlich in der [11-20]-Richtung statt. Verbunden hiermit sind eine Zunahme der Rauheit und eine allgemeine Verschlechterung der kristallinen Qualität. Es wird jedoch beim Wachstum dickerer Schichten auch die sehr hohe Hintergrunddotierung, die vermutlich der Ausdiffusion von Sauerstoff aus dem Substrat beim Aufheizen geschuldet ist, um etwa eine Größenordnung reduziert. Trotz der noch hohen Konzentration von Verunreinigungen, die eine Dichte von freien Elektronen im Bereich von 1019 cm-3 induziert, konnten sehr hohe Beweglichkeiten der Elektronen von ~100 cm2/Vs gemessen werden. Diese Beweglichkeiten sind zudem leicht anisotrop mit höheren Werten in der [11-20] Richtung. Als Ursache hierfür können basale Flächendefekte in der (0001)-Ebene angenommen werden. Mit dem optimierten GaN-Schichtsystem als Basis konnten erste InGaN/GaN-Mehrfachquantentöpfe erfolgreich hergestellt werden. Die Beobachtung von Übergitter-Oszillationen in der Röntgenbeugung bis zur 5. Ordnung belegt eine hohe Qualität der Heterostruktur und ihrer Grenzflächen. Erste Messungen mit PL zeigen stabile Peaklagen bei verschiedenen Anregungsleistungen, was auf die Abwesenheit von Polarisationsfeldern in Wachstumsrichtung schließen lässt. Daneben ließ sich der verstärkte Einbau von Indium bei größeren Dicken der Quantentöpfe zeigen, wie er auch bei polaren Strukturen auftritt. Die mittels Röntgenbeugung gemessenen Indiumkonzentrationen lassen eine lineare Berechnung der Bandlücken zu, die jeweils gut mit den energetischen Positionen der Peaks übereinstimmen, wenn eine Stokes-Verschiebung von 40-100 meV berücksichtigt wird. Zusammenfassend lassen die bisherigen Untersuchungen die Abscheidung von GaN bzw. InGaN/GaN- Quantentöpfen als sehr aussichtsreich erscheinen. Die weiterhin bestehenden Probleme der hohen Verunreinigungen und Verspannungen sind jedoch noch mittels geeigneter Techniken (wie z.B. Maskierung und selektiver Epitaxie) zu lösen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- “Einfluss der Nitridierung auf das Wachstum von m-plane GaN auf LiAlO2 mittels MOVPE”, talk given on annual convention of Deutsche Gesellschaft für Kristallzüchtung und Kristallwachstum (DGKK), Braunschweig (2008)
C. Mauder, L. Rahimzadeh Khoshroo, H. Behmenburg, B. Reuters, Q. Wan, U. Jahn, K. R. Wang, A. Trampert, M. V. Rzheutskii, E. V. Lutsenko, G. P. Yablonskii, J. F. Woitok, M. M. C. Chou, M. Heuken, H. Kalisch und R. H. Jansen
- “Growth and Investigation of m-plane (In)GaN buffer layers on LiAlO2 substrates“, Journal of Crystal Growth 310 (2008) 4976
C. Mauder, L. Rahimzadeh Khoshroo, H. Behmenburg, T. C. Wen, Y.Dikme, M. V. Rzheutskii, G. P. Yablonskii, J. F. Woitok, M. M. C. Chou, M. Heuken, H. Kalisch, and R. H. Jansen
- “Impact of nitridation on structural and optical properties of MOVPE-grown m-plane GaN layers on LiAlO2”, physica status solidi (c)
C. Mauder, L. Rahimzadeh Khoshroo, H. Behmenburg, B. Reuters, M. Bösing, M. V. Rzheutskii, E. V. Lutsenko, G. P. Yablonskii, J. F. Woitok, M. M. C. Chou, M. Heuken, H. Kalisch, and R. H. Jansen
(Siehe online unter https://doi.org/10.1002/pssc.200880790)