HPLC/ESI-Ionenfallen-Massenspektrometer

• Fachliche Zuordnung: Polymerforschung
• Förderung: Förderung in 2008
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 63157568

• Erstellungsjahr: 2012

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Gekoppelte LC-ESI-MS Methoden sind in der Biochemie und der Chemie niedermolekularer Verbindungen weithin beschrieben und für diese Verbindungsklassen auch methodisch gut untersucht. Im Gegensatz dazu sind die gekoppelten ESI-MS Verfahren in Veröffentlichungen der Literatur der Polymeren relativ wenig bedacht worden, va. da die Detektion höhermolekularer Verbindungen mit Molekulargewichten über ~2000 relativ schwierig ist und die Polydispersität der Verbindungen oft groß ist. Wir haben konsequent Untersuchungen zur LC-ESI-TOF Analyse von Polymeren verwendet, um Aufschluss über die genaue Molekülstruktur von komplexen Polymerarchitekturen und deren Charakterisierung zu erhalten. Dies betraf insonders die über lebende Polymerisationsverfahren in Verbindung mit der "Click"-Chemie hergestellten, zyklischen bzw. oft endgruppenmodifizierten Polymermoleküle, die in Folge in Projekten der supramolekularen Polymerchemie (wasserstoffbrückengebundene Polymere, Polymersome), sowie in nanostrukturierten Materialien Verwendung fanden. Insonders die Verwendung der gekoppelten Verfahren, die eine LC-basierende Auftrennung der einzelnen Polymerketten nach deren Polarität ermöglichte, erlaubte eine exakte Zuordnung von Endgruppenspezies, besonders bei den Polymerklassen der Poly(thiophene), der Poly(isobutylene), der Poly(caprolactone), der Poly(norbornene), sowie weiterer, dendritischer Polymerstrukturen. In einer weiteren Projektgruppe wurde ein Schwerpunkt auf teilvernetzte Polymerstrukturen als Ergebnis komplexer Polykondensationsverfahren und der Analyse der chemischen Struktur von Aminoharzen über gekoppelte chromatographische Methoden zur Strukturanalyse (LC-ESI-MS) gelegt. Damit konnten gezielt die Analyse der in komplexen Polykondensaten vorhandenen polymeren und oligomeren Einzelspezies erreicht werden, was als Basis für die gezielte Steuerung von chemischen Anbindungsverfahren funktioneller Gruppen zur Stabilisierung der Oligomerisate sowie auf zusätzliche dreidimensionale Vernetzung (Sol-Gelprozesse) dieser Systeme verwendet werden konnte. Über ESI-MS Untersuchungen war eine detaillierte Analyse der Zusammensetzung (und der im Zuge der reaktiven Anbindung entstehenden) Oligomeren mit Molekulargewichten unter 4000 Dalton erreichbar.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Novel sol–gel derived cellular foam: reaction of an organotrialkoxysilane with sodium hypophosphite. Journal of Sol-Gel Science and Technology, Vol. 45. 2008, Issue 1, pp. 83-88.
  Christian Schramm*, B. Rinderer, Wolfgang H. Binder, Robert Tessadri, H. Duelli
  
• Polymer-Induced Transient Pores in Lipid-Membranes. Angewandte Chemie International Edition, Vol. 47. 2008, Issue 17, pp. 3092–3095.
  Wolfgang H. Binder
  
• Using Grubbs-catalyst systems for RCM of bis-allyl- terminated PIB-derivates. Polymer Preprints 2008, 49(1), p.636
  Ronald Zirbs, Wolfgang H. Binder
  
• Cleavage of blocked isocyanates within amino-type resins: Influence of metal catalysis on reaction pathways in model systems. Progress in Organic Coatings, Vol. 66.2009, Issue 3, pp. 296–305.
  Petrak, S.; Shadurka, V.; Wolfgang H. Binder
  
• Hierarchical Organization of Poly(ethylene oxide)-block- poly(isobutylene) and Hydrophobically Modified Fe2O3 Nanoparticles at the Air/Water Interface and on Solid Supports. Langmuir, , Vol. 25.2009, Issue 14, pp. 8320–8329
  Li, Hangsheng; Sachsenhofer, Robert; Binder, Wolfgang H.; Henze, Thomas; Thurn-Albrecht, Thomas; Busse, Karsten; Kressler, Joerg
  
• Reversible and Irreversible Binding of Nanoparticles to Polymeric Surfaces. Journal of Nanomaterials, vol. 2009, pp. 1-15, AN 2009:785642.
  Binder, W. H.; Lomoschitz, M.; Sachsenhofer, R.; Friedbacher, G.
  
• Azide/Alkyne-"Click"-Reactions on Amino-Resins-Materials: a LC-ESI-TOF Analysis. Journal of Polymer Science Part A: Polymer Chemistry, Vol. 48. 2010, Issue 21, pp. 4855–4866.
  Haitham Barqawi and Wolfgang H. Binder
  
• End group telechelic Oligo- and Polythiophenes by "click"- Reactions: Synthesis and Analysis via LC-ESI-TOF MS. Macromolecules, Vol.43.2010, Issue 20, pp 8436–8446.
  Claudia Enders, Susanne Tanner, Wolfgang H. Binder
  
• Facile synthesis of linear-dendritic cholesteryl-poly(ε- caprolactone)-b-(L-lysine)G2 by thiol-ene and azide-alkyne “click” reactions. Polymer Chemistry, Vol.1.2010, Issue 4, pp.506-513.
  Irakli Javakhishvili, Wolfgang H. Binder, Susanne Tanner, Hvilsted, S.
  
• Synthesis and crossover reaction of TEMPO containing block copolymer via ROMP. Beilstein Journal of Organic Chemistry (BJOC), Vol. 6.2010, No. 59.
  Olubummo Adekunle, Susanne Tanner, Wolfgang H. Binder
  
• Telechelic Polynorbornenes with Hydrogen Bonding Moieties by Direct End Capping of Living Chain. Journal of Polymer Science Part A: Polymer Chemistry, Vol.48. 2010, Issue 23, pp. 5522–5532.
  Steffen Kurzhals, Wolfgang H. Binder
  
• Block Copolymer Nanotubes by Melt-infi ltration of Nanoporous Aluminum Oxide. Advanced Materials, Vol. 23.2011, Issue 6, pp. 781–786
  Bhanuprathap Pulamagatta, Man Yan Eric Yau, Ilja Gunkel, Thomas Thurn-Albrecht, Klaus Schröter, Dirk Pfefferkorn, Jörg Kressler, Martin Steinhart, and Wolfgang H. Binder
  
• Click-chemistry for Nanoparticle-Modification. Journal of Materials Chemistry, Vol.21.2011, Issue 42, pp. 16717-16734
  Nanwen Li, Wolfgang H. Binder
  
• Hierarchical Nanostructures in Semifluorinated Norbornene Block Copolymers. Macromolecules, Vol.44. 2011, Issue 4, pp. 958–965.
  Bhanuprathap Pulamagatta, S. Pankaj, M. Beiner and Wolfgang H. Binder
  
• Hybrid lipid/polymer giant unilamellar vesicles: Effects of incorporated biocompatible PIB-PEO block copolymers on vesicle properties. Soft Matter 2011, Vol.7, Issue 18, pp. 8100-8110
  Matthias Schulz, Daniela Glatte, Annette Meister, Peggy Scholtysek, Andreas Kerth, Alfred Blume, Kirsten Bacia, Wolfgang H. Binder
  
• Poly(ε-caprolactone)-poly(isobutylene): a crystallizing, hydrogen bonded pseudo-blockcopolymer. Journal of Polymer Science Part A: Polymer Chemistry, Vol. 49.2011, Issue 15, pp. 3404–3416
  Elena Ostas, Klaus Schröter, Mario Beiner, Tingzi Yan, Thomas Thurn-Albrecht, Wolfgang H. Binder
  
• Synthesis of nonsymmetric chain end functionalized polyisobutylenes. Journal of Polymer Science Part A: Polymer Chemistry, Vol. 49.2011, Issue 13, pp. 2931–2940
  Adekunle Olubummo, Florian Herbst, Katharina Hackethal, Wolfgang H. Binder
  
• Low Temperature Cu(I)-Catalyzed “Click”-Reactions for Self- Healing Polymers. Macromolecular Chemistry and Physics, Vol. 213. 2012, Issue 2, pp. 205–214
  Marlen Schunack, Maria Gragert, Diana Döhler, Philipp Michael, Wolfgang H. Binder
  
• Azide/Alkyne-“Click”-Reactions of Encapsulated Reagents: Towards Self Healing Materials. Macromolecular Rapid Communications, Vol. 32.2011, Issue 5, pp. 419–425
  Maria Gragert, Marlen Schunack, Wolfgang H. Binder