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Core Hole Localization in N2

Fachliche Zuordnung Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
Förderung Förderung von 2008 bis 2013
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 65717830
 
Erstellungsjahr 2013

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Kann die Photoionisation aus der inneren Schale eines symmetrischen Moleküls, wie N2, CO2 oder auch Ne2 zu einer Brechung der Symmetrie führen? Dies war die übergreifende Frage, der wir in diesem Projekt nachgegangen sind. Nach Ablauf des Projektes können wir auf diese Frage die quantenmechanisch korrekte Antwort geben. Diese Antwort mag heute, nach Projektende, fast selbstverständliche erscheinen: Die Gesamtwellenfunktion dieser kleinen symmetrischen Moleküle haben im Grundzustand eine wohldefinierte Parität. Da auch das Photon mit dem die innere Schale ionisiert wird, wohldefinierte Parität hat, ist die Gesamtparität aller Fragmente, aller Elektronen (Photo- und Augerelektronen) sowie aller ionischen Fragmente ebenfalls wohl definiert. Dies gilt für die Vielteilchenwellenfunktion aller gebundenen und freien Teilchen. Dies bedeutet aber nicht, dass man die Prozesse durch Einteilchenwellenfunktionen wohldefinierter Parität näherungsweise beschreiben kann. Stattdessen zeigen unsere Ergebnisse, dass alle Teilchen auch nach der Ionisation und Fragmentation ein verschränktes Vielteilchensystem bilden. Damit werden Fragen, welche über Jahre in der Literatur diskutiert wurden, wie etwa: „ist das Loch in der K-Schale von N2+(1s-1) oder Ne2+(1s-1), die durch Photoionisation erzeugt werden können, lokalisiert auf einer Seite oder delokalisiert über beide Seiten“, zu quantenmechanisch sinnlosen Fragen. Die Antwort auf diese Frage ist „Weder noch“. Das „Loch“ und das emittierte Elektron bleiben auch nach der Ionisation verschränkt. Zusätzlich ist der Lochzustand kein stabiler Eigenzustand des Molekülions, sondern zerfällt unter Emission eines oder mehrerer Elektronen, so dass am Ende ein verschränkter Zustand all dieser Fragmente verbleibt. Führt man an einem solchen verschränkten Mehrteilchenzustand eine Koinzidenzmessung durch, wie wir es im Projekt in mehreren Beispielen getan haben, so zeigen sich in diesen koinzidenten Winkelverteilungen vielfache Asymmetrien. Die Beispiele die wir untersucht haben, sind die K-Schalenionisation von N2, die K-Schalenionisation von CO2 am Kohlenstoff und Sauerstoff, sowie die K- Schalenionisation von Ne2. Am N2 haben wir Photoelektron, Augerelektron und zwei N+ Fragmente in Koinzidenz untersucht. Darin konnten wir die oben beschriebene Verschränkung aller Fragmente zeigen (ohne jedoch einen Belltest durchführen zu können). Dies konnten wir auch nutzen, um die molekularen Zustände des fragmentierenden N2++ zuzuordnen. Ein weiteres sehr interessantes Ergebnis ist hier, dass die Winkelverteilungen des Augerelektrons im molekülfesten System unter gewissen Bedingungen denen eines Doppelspaltes gleichen und wir über die kinetische Energie der Ionen den Schlitzabstand dieses molekularen Doppelspaltes variieren konnten. Am CO2 hatten wir bei der K-Schalenionisation am Sauerstoff erhofft, ähnliche Effekte wie im N2 zu finden. Hier hat uns die Natur jedoch einen Strich durch die Rechnung gemacht, da offensichtlich CO2++ Zustände gerader und ungerader Parität populiert werden die energetisch so weit überlappen, dass die Augerelektronen in diesem Fall keinerlei Symmetriebrechung in der Koinzidenz mit dem Photoelektron zeigen. Die Experimente an der Kohlenstoff K-Kante haben dagegen zu sehr interessanten Ergebnissen geführt. Hier haben wir eine Asymmetrie der Photoelektronenwinkelverteilung und der Augerelektronenwinkelverteilung relativ zur Aufbruchsrichtung (in O+ und CO+) beobachtet. Dies geht auf die kurzfristige, transiente, Asymmetrie der beiden Bindungslängen zum Zeitpunkt der Ionisation zurück. Am Ne2 konnten wir Winkelverteilung von K-Schalenphotoelektronen bei einem Aufbruch in Ne+ Ne++ studieren. Hier zeigte sich eine deutliche Asymmetrie. Da in solchen van der Vaals Systemen der energetische Abstand zwischen geraden und ungeraden Lochzuständen viel geringer ist als die natürliche Linienbreite, scheint dies ein Beispielsystem zu sein, bei dem die vereinfachende Sprechweise eines lokalisierten Loches gerechtfertigt ist.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

  • Localization of Inner Shell Photo Electron Emission and ICD in Neon Dimers. J.Phys.B. 41, 101002 (2008)
    K. Kreidi, T. Jahnke, Th. Weber, T. Havermeier, R. Grisenti, X. Liu, Y. Morisita, S. Schössler, L. Ph. H. Schmidt, M. Schöffler, M. Odenweller, J. Titze, N. Neumann, L. Foucar, F. Sturm, C. Stuck, H. Fukuzawa, G. Prümper, N. Saito, K. Ueda, A. Czasch, O. Jagutzki, H. Schmidt-Böcking, S. Semenov and R. Dörner
  • Ultrafast probing of core hole localization in N2. Science, 320, 920 (2008)
    M. S. Schöffler, J. Titze, N. Petridis, T. Jahnke, K. Cole, L. Ph. H. Schmidt, A. Czasch, D. Akoury, O. Jagutzki, J. B. Williams, N. A. Cherepkov, S. K. Semenov, C. W. McCurdy, T. N. Rescigno, C. L. Cocke, T. Osipov, S. Lee, M. H. Prior, A. Belkacem, A. L. Landers, H. Schmidt-Böcking, Th. Weber, R. Dörner
  • Photoelectron and Auger-electron angular distributions of fixed-in-space CO2 Phys. Rev. A 80, 032506 (2009)
    F. P. Sturm, M. Schöffler, S. Lee, T. Osipov, N. Neumann, H.-K. Kim, S. Kirschner, B. Rudek, J. B. Williams, J. D. Daughhetee, C. L. Cocke, K. Ueda, A. L. Landers, Th. Weber, M. H. Prior, A. Belkacem, and R. Dörner
  • Auger decay of 1σg and 1σu hole states of N2 molecule: disentangling decay routes from coincidence measurements. Phys. Rev. A, 81, 043426 (2010)
    S. K. Semenov, M. S. Schöffler, J. Titze, N. Petridis, T. Jahnke, K. Cole, L. Ph. H. Schmidt, A. Czasch, D. Akoury, O. Jagutzki, J. B. Williams, T. Osipov, S. Lee, M. H. Prior, A. Belkacem, A. L. Landers, H. Schmidt-Böcking, Th. Weber, N. A. Cherepkov, and R. Dörner
  • Auger decay of 1σg and 1σu hole states of the N2 molecule. II. Young-type interference of Auger electrons and its dependence on internuclear distance. Phys. Rev. A, 82, 023420 (2010)
    N. A. Cherepkov, S. K. Semenov, M. S. Schöffler, J. Titze, N. Petridis, T. Jahnke, K. Cole, L. Ph. H. Schmidt, A. Czasch, D. Akoury, O. Jagutzki, J. B. Williams, T. Osipov, S. Lee, M. H. Prior, A. Belkacem, A. L. Landers, H. Schmidt-Böcking, R. Dörner, and Th. Weber
  • Matter wave optics perspective at molecular photoionization: K-shell photoionization and Auger decay of N2. New Journal of Physics, 13, 095013 (2011)
    M. S. Schöffler, T Jahnke, J Titze, N Petridis, K Cole, L Ph H Schmidt, A Czasch, O Jagutzki, J B Williams, C L Cocke, T Osipov, S Lee, M H Prior, A Belkacem, A L Landers, H Schmidt-Böcking, R Dörner and Th Weber
 
 

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