Controlling quantum well states and adsorbate positioning with self-assembled supramolecular architectures on surfaces
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Ziel des Projekts bestand darin, systematische Untersuchungen zur Kontrolle von elektronischen Quantentopfzuständen und der Organisation koadsorbierter Spezies unter Verwendung selbst zusammengesetzter supramolekularer Templates durchzuführen. Hochauflösende Rastertunnelmikroskopie und Rastertunnel-Spektroskopie werden zur Charakterisierung der Oberflächentopographie und der elektronischen Struktur eingesetzt, insbesondere im Hinblick auf den Einschluss des 2D-Oberflächenzustands nahezu freien Elektronengases an dicht gepackten Edelmetallsubstraten. Nanochemische Strategien werden mit Übergittern mit ausgeprägter Symmetrie (1D-Gitter und nanoporöse 2D metallorganische Netzwerke, die mit zwitterionischer bzw. metallorientierter Anordnung hergestellt werden) erforscht. Die sich daraus ergebenden elektronischen Oberflächeneigenschaften wurden mit lokalen und integralen Sonden eingehend analysiert, um eine Begründung in diesem Bereich zu entwickeln. Darüber hinaus werden die indirekten elektronischen Wechselwirkungen, die durch das Substrat vermittelt werden, genutzt, um einzelne Atome und Moleküle in verschiedenen Schablonen anzuordnen, einschließlich der Orientierungsordnung stabförmiger Moleküle und der Ausrichtung magnetischer Adatome. Die durchgeführten Studien befassten sich mit den oben angeführten Hauptzielen und folgten weitgehend der Linie der ursprünglichen Planung. Eine Reihe von Errungenschaften (die sich in eienr Vielzahl von durch Fachkollegen begutachteten Publikationen widerspiegeln) zeugt von umfangreichen Bemühungen und einer Serie von Erfolgen. Der Umfang der Projektaktivitäten wurde im Laufe der Untersuchungen teilweise erweitert, insbesondere durch umfangreiche Modellierungsstudien (sowohl innerhalb des TUM-Teams als auch durch Kooperationen), die Bewertung methodischer Aspekte von übergreifender Relevanz, und die Realisierung von nanoporösen Netzwerken mit zunehmender Komplexität durch metallosuparmolekulares Engineering mit Lanthanidzentren (eine Forschungslinie, die über das Projekt hinaus gut verfolgt wurde), bzw. dem Einsatz von flexiblen molekularen Bausteinen. Darüber hinaus wurden molekulare Manipulationsprotokolle eingeführt, um Vakanzen in einer Tetrapyrrolschicht zu schaffen, wodurch neuartige Effekte im Zusammenhang mit der Wechselwirkung von Quantentöpfen entstehen. Nichtsdestotrotz sei erwähnt, dass sich die ursprünglich vorgesehenen komplementären ARPES-Messungen, nicht zuletzt aufgrund erheblicher Verzögerungen bei der Entwicklung der eigenen experimentellen Infrastruktur und Synchrotron-aktivitäten, die sich schwerfälliger als erwartet erwiesen. Auch der Fortschritt bezüglich der zwitterionischen 1D-Nanogitter war nicht wie erwartet, und insbesondere die Steuerung der Orientierungsordnung der darin eingeschlossenen stäbchenförmigen Arten war mit den untersuchten Systemen leider nicht möglich, obwohl andere Erkenntnisse gewonnen wurden; ausserdem untersuchten wir weiterführend die Selbstorganisation einer makrozyklischen Porphinverbindung auf der Ag(111)-Oberfläche.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Tunable quantum resonators by self-assembled metal-organic honeycomb networks, Phys. Rev. Lett. 106, 026802 (2011)
F. Klappenberger, D. Kühne, W. Krenner, I. Silanes, A. Arnau, F.J. García de Abajo, S. Klyatskaya, M. Ruben, J.V. Barth
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.106.026802) - Two-Dimensional Short-Range Disordered Crystalline Networks from Flexible Molecular Modules, ACS Nano 6, 4258–4265 (2012)
D. Écija, S. Vijarayaraghavan, W. Auwärter, K. Seufert, S. Joshi, C. Aurisicchio, D. Bonifazi & J.V. Barth
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/nn3007948) - Assessment of Scanning Tunneling Spectroscopy modes inspecting electron confinement in surface-confined supramolecular networks, Sci. Rep. 3, 1454-1-7 (2013)
W. Krenner, D. Kühne, F. Klappenberger & J.V. Barth
(Siehe online unter https://doi.org/10.1038/srep01454) - Controlled interaction of surface quantum-well electronic states, Nano Lett. 13, 6130−6135 (2013)
K. Seufert, W. Auwärter, D. Ecija, S. Vijayaraghavan, S. Joshi, F.J. Garcia de Abajo & J.V. Barth
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/nl403459m) - Five-vertex Archimedean surface tesellation by lanthanide-directed molecular self-assembly, Proc. Nat. Acad. Sci. 110, 6678–6681 (2013)
D. Écija, J.I. Urgel, A.C. Papageorgiou, S. Joshi, W. Auwärter, S. Klyatskaya, M. Ruben, A.P. Seitsonen, S. Fischer, S. Vijarayaraghavan, J. Reichert & J.V. Barth
(Siehe online unter https://doi.org/10.1073/pnas.1222713110) - Formation of Fe Cluster Superlattice in a Metal-Organic Quantum-Box Network, Phys. Rev. Lett. 110, 086102 (2013)
M. Pivetta, G. E. Pacchioni, U. Schlickum, J. V. Barth and H. Brune
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.110.086102) - How surface bonding and repulsive interactions cause phase transformations: Ordering of a prototype macrocyclic compound on Ag(111), ACS Nano 7, 3139–3149 (2013)
F. Bischoff, K. Seufert, W. Auwärter, S. Joshi, S. Vijayaraghavan, D. Écija, K. Diller, A. C. Papageorgiou, S. Fischer, F. Allegretti, F. Klappenberger & J.V. Barth
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/nn305487c) - Quantum confinement in two dimensional nanoporous honeycomb networks, J. Chem. Phys. (2015)
N. Kepčija, F. Klappenberger & J.V. Barth
(Siehe online unter https://doi.org/10.1063/1.4913244) - Tetracene confinement in L-methionine gratings on the Ag(111) surface, Surf. Sci. 643, 87-90 (2016)
J. Urgel, S. Vijayaraghavan, D. Ecija, W. Auwärter, J.V. Barth
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.susc.2015.08.015) - Engineering interfacial quantum states and electronic landscapes by molecular nanoarchitectures
I. Piquero-Zulaica, J. Lobo-Checa, Z.M. Abd El-Fattah, E. Ortega, W. Auwärter, J.V. Barth
(Siehe online unter https://doi.org/10.48550/arXiv.2107.10141)
