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Absorptionsspektroskopische Charakterisierung der metastabilen Zustände im Jet einer weichen Ionisierungsquelle für organische Moleküle

Fachliche Zuordnung Analytische Chemie
Förderung Förderung von 2010 bis 2014
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 180863475
 
Erstellungsjahr 2016

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Es hat sich gezeigt, dass der physikalische Entladungsmodus einen immensen Einfluss auf die Ionisationseffizienz der DBDI Quelle hat. Aufgrund verschiedener Plasmagase in der dielektrisch behinderten Entladung wird zwischen dem homogenen und filamentären Entlademodus unterschieden. Eine universell einsetzbare Methode, die vorherrschenden Moden einzustufen, kann durch eine Überprüfung des gemessenen Plasmastroms verwirklicht werden. Weiterhin hat sich gezeigt, dass an Hand der Rotationstemperaturen bestimmt werden kann, ob sich das Plasma im homogenen oder filamentären Modus befindet. Es konnte gezeigt werden, dass der dominante Verbreiterungsmechanismus für alle untersuchten Linien auf Stöße mit Heliumatomen im Grundzustand zurückzuführen und Starkverbreiterungen zu vernachlässigen sind. Aus der Analyse der gemessenen H-alpha und H-beta Linie konnte die obere Grenze der Elektronenzahldichte im Plasma auf ne ≤ 1.4 x 1012 cm-3 abgeschätzt werden. Zwar konnten wir zumindest einen geeigneten Diodenlaser finden, dessen Wellenlänge auf eine der Übergänge wellenlängenmäßig abzustimmen war, jedoch war für die beabsichtigten Messungen die Absorptionslänge viel zu gering. Daher wurde die optische Emissionsspektroskopie eingesetzt, um die Besetzungsdichten der niedrigsten angeregten Helium Zustände 2s 3S1, 2s 1S, 2p 3PoJ und 2p 1Po in einer atmosphärischen Helium Kapillar- DBD zu bestimmen. Die durchschnittliche Bevölkerungsdichte entlang der Plasmasäule in der Kapillare lag zwischen 4 × 10^12 cm^−3 und 3 × 10^13 cm^−3. Die vorgestellte Methode zur Bestimmung der Bevölkerungsdichten mittels OES kann nützlich sein, wenn Diodenlaser Atomabsorptionsspektrometrische Messungen nicht durchgeführt werden kann, entweder aufgrund fehlender Strahlungsquellen für die Anregung bei einer bestimmten Wellenlänge oder bei zu kurzen optischen Wegen. Die mit He betriebene dielektrisch behinderte Entladung wurde mittels zeitaufgelöster optischer Emissionsspektroskopie mit dem Ziel der Aufklärung des Prozesses der Bildung des Plasmastrahls untersucht. Hierzu wurde die Entladung mit einer quasi-sinusförmigen Hochspannung, sowie mit einer rechteckförmigen Hochspannung betrieben und die zeitliche Entwicklung der Heliumatomemission gleichzeitig mit dem Entladungsstrom gemessen. Es konnte festgestellt werden, dass der Plasmastrahl nur während der positiven Halbperiode der Hochspannung auftritt und vor der Entladung in der Kapillare zündet. Die Messung der Differenz zwischen den kapillaren Entladeströme während der positiven und negativen Spannungsperioden ermöglichte die Quantifizierung der Ladung, die durch den Plasmastrahl transportiert wurde.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

  • Impact of homogeneous and filamentary discharge modes on the efficiency of dielectric barrier discharge ionization mass spectrometry, Anal. Bioanal. Chem., 405 (2013) 4729-4735
    C. Meyer, S. Müller, B. Gilbert-Lopez, J. Franzke
    (Siehe online unter https://doi.org/10.1007/s00216-013-6902-5)
  • Operation modes of the helium dielectric barrier discharge for soft ionization, Spectrochim Acta Part B At Spectrosc, 85 (2013) 104-111
    S. Müller, T. Krahling, D. Veza, V. Horvatic, C. Vadla, J. Franzke
    (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.sab.2013.04.005)
  • Atmospheric helium capillary dielectric barrier discharge for soft ionization: broadening of spectral lines, gas temperature and electron number density, J. Anal. At. Spectrom., 29 (2014) 498-505
    V. Horvatic, S. Muller, D. Veza, C. Vadla, J. Franzke
    (Siehe online unter https://doi.org/10.1039/c3ja50343g)
  • Atmospheric Helium Capillary Dielectric Barrier Discharge for Soft Ionization: Determination of Atom Number Densities in the Lowest Excited and Metastable States, Anal. Chem., 86 (2014) 857-864
    V. Horvatic, S. Muller, D. Veza, C. Vadla, J. Franzke
    (Siehe online unter https://doi.org/10.1021/ac403518s)
  • Discussion of fundamental processes in dielectric barrier discharges used for soft ionization, Spectrochim Acta Part B At Spectrosc, 100 (2014) 52-61
    V. Horvatic, C. Vadla, J. Franzke
    (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.sab.2014.08.010)
  • Time- and spatially resolved emission spectroscopy of the dielectric barrier discharge for soft ionization sustained by a quasi-sinusoidal high voltage, Anal. Bioanal. Chem., 407 (2015) 6689-6696
    V. Horvatic, A. Michels, N. Ahlmann, G. Jestel, D. Veza, C. Vadla, J. Franzke
    (Siehe online unter https://doi.org/10.1007/s00216-015-8827-7)
  • Time-resolved line emission spectroscopy and the electrical currents in the plasma jet generated by dielectric barrier discharge for soft ionization, Spectrochim Acta Part B At Spectrosc, 113 (2015) 152-157
    V. Horvatic, A. Michels, N. Ahlmann, G. Jestel, C. Vadla, J. Franzke
    (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.sab.2015.09.017)
  • Time-resolved spectroscopy of a homogeneous dielectric barrier discharge for soft ionization driven by square wave high voltage, Anal. Bioanal. Chem., 407 (2015) 7973-7981
    V. Horvatic, A. Michels, N. Ahlmann, G. Jestel, D. Veza, C. Vadla, J. Franzke
    (Siehe online unter https://doi.org/10.1007/s00216-015-8969-7)
 
 

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