Röntgenpulverdiffraktometer

• Subject Area: Process Engineering, Technical Chemistry
• Term: Funded in 2010
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 183294882

• Final Report Year: 2015

Final Report Abstract

Das Röntgenpulverdiffraktometer kommt im Wesentlichen für folgende Aufgaben zum Einsatz: a) Identifizierung und Zuordnung der Phasen(-zusammensetzung/-anteile) von synthetisierten/modifizierten Katalysatoren und Adsorbentien sowie anderen Festkörperproben, b) insitu-Untersuchungen von Phasenumwandlungen bei thermischer Behandlung c) Ableitung von Struktur-Eigenschafts-Beziehungen. Zu den unter a) genannten Arbeiten gehören: Entwicklung von Au/TAPO-5 und Au/TAPSO-5-Katalysatoren für die Epoxidierung von Propen Die Röntgenpulverdiffraktometrie kommt hier sowohl bei der Charakterisierung der durch Änderung der Syntheseparameter modifizierten Alumophosphate als auch der durch postsynthetische Modifizierung (Au- Beladung) erhaltenen Proben zum Einsatz. Hydrothermal stabile Fe/SAPO-5-Katalysatoren für die SCR von NO mit NH3: Die hier synthetisierten Katalysatoren wurden auf ihre hydrothermale Stabilität im Vergleich zu den seit langem als hochaktives System für die selektive katalytische Reduktion von NO (SCR) und NO/NO2- Mischungen (schnelle SCR) mit NH3 bekannt Fe/ZSM-5 verglichen. Dazu wurden Katalysatorproben nach verschiedenen Zyklen hydrothermaler Behandlung bezüglich dem Erhalt/Verlust ihrer röntgenografischen Kristallinität untersucht und zu den katalytischen Messungen in Bezug gesetzt. Direktkristallisation von porösen Materialien auf offenzellige keramische Schäume: Offenzellige keramische Festkörperstrukturen eignen sich aufgrund ihrer besonderen Eigenschaften (geringer Druckverlust, 3D-Fluidpermeabilität, geringer Stoff- und Wärmetransportwiderstand, mechanische Stabilität) als Trägermaterial für heterogene Katalysatoren und Adsorbentien. Die direkte Kristallisation zur Herstellung von hierarchisch strukturierten Trägerkatalysatoren wurde für SAPO-34, SAPO-5, MCM-41 und SBA-15 angewandt und mittels Röntgendiffraktometrie nachgewiesen. Untersuchung von Mn-Katalysatoren: Im Rahmen von Servicemessungen für Kooperationspartner an der Hochschule Köthen erfolgten Messungen zur Phasenzuordnung von dort getesteten Manganoxid-Katalysatormaterialien. Es konnten anhand der Datenbank unterschiedliche Manganoxide in den Proben aufgefunden werden. Weiterhin wurden auch Messungen zur Erfassung von ZnO-Nanopartikeln durchgeführt. Untersuchung von Röstprozessen bei Eisenerz: Jun. Prof. Herz (OvGU): Routinemessungen Zur Feststellung von für den im Drehrohrofen erhaltenen Eisenoxid-Phasenanteilen (Fe2O3, Fe3O4) an abgerösteten Eisenerzproben wurden Routinemessungen (Reflektionsgeometrie/Back-loading-Probenträger) durchgeführt. Die Messung der stark eisenhaltigen Proben ist trotz der starken Fluoreszenz, die Eisen bei Cu-Strahlung hervorruft möglich, da der PixCel-Detektor des Empyrean-Diffraktometers über eine exzellente Performance verfügt. HighTEG: Entwicklung von Thermoelektrika und Keramiken als Trägermaterialien: Folientransmission. Im Rahmen des Projekts wurden Sintermethoden zur Verarbeitung von Bismuttelluriden getestet und Spezialkeramiken hergestellt. Sämtliche Proben wurden mit Hilfe von Routinemessungen (Reflektionsgeometrie/Back-loading-Probenträger) charakterisiert. Zusätzlich erfolgten an keramischen Pulvern Folientransmissionsmessungen zur Quantifizierung der Phasenzusammensetzung mit Hilfe der Rietveld-Methode. Glasgeträgerte TiO2-Photokatalysatoren für die oxidative Wasseraufbereitung: Es werden Glassubstrate mittels Sol-Gel-Ansatz mit Photokatalysatoren auf TiO2-Basis beschichtet. Essentiell für die photokatalytische Aktivität ist unter anderem das Verhältnis der beiden TiO2-Modifikationen Anatas und Rutil, welches wiederum von der Zusammensetzung des Syntheseansatzes und der Kalzinierungstemperatur abhängt. Zur Bestimmung der Phasenanteile sowie der Kristallitgrößen wird die Röntgendiffraktometrie verwendet. Im Rahmen dieser Arbeiten werden ebenfalls die unter b) genannten insitu-Messungen der Phasenumwandlung unter Nutzung der Thermokammer genutzt. Zu den unter b) genannten Arbeiten gehören: Hochtemperatur-Untersuchungen an β-Eukryptit. Es werden Keramiken aus und mit β-Eukryptit (ein Lithiumsilicat, Verbindung mit negativem thermischem Ausdehnungskoeffizienten) untersucht Hierzu erfolgen stufenweise Messungen bei definierter Probentemperatur (zwischen RT und 800 °C), die für die Bestimmung der Elementarzelle durch sog. Pawley-Fits/Verfeinerung geeignet sind. NEOTHERM, zu Zu a), b) und c): (BMBF-Nachwuchsforschergruppe Leiterin A. Lieb) Routinemessungen, Kapillarmessungen, Feuchtemessungen an neuartigen Kompositmaterialien (sowohl Zeolithe, verwandte Verbindungen, als auch MOFs) erfolgen mit dem Ziel der Entwicklung von neuen sorptiven Energiespeichermaterialien. Diese werden im Labor des LS für Technische Chemie hergestellt und am Empyrean Röntgendiffraktometer charakterisiert. Neben Routinemessungen (Reflektionsgeometrie/Back-loading-Probenträger) an allen Proben erfolgen auch Messungen in Kapillaren, die Daten für Rietveldanalysen zur Kristallstruktur z.B. an ionenausgetauschten Zeolithmaterialien (13X) liefern. Im Rahmen des Projektes konnte zum vorhandenen Diffraktometer eine Feuchtekammer CHC+ zur Erfassung des strukturellen Verhaltens von Verbindungen unter definierter relativer Luftfeuchtigkeit beschafft werden. Auch ein Hybridmonochromator zum Erhalt von optimalen Daten zur Rietveldverfeinerung wurde angeschafft.

Publications

• Impedimetrische Gassensoren auf Basis von Fe-Zeolithen und Fe-SAPO zur NH3- oder NOx-Detektion in: G. Gerlach, A. Schütze (Hrsg.), 10. Dresdner Sensor- Symposium, 5.-7. Dezember 2011, Dresden, S. 177-180
  D. Schönauer-Kamin, I. Sichert, D. Forberg, M. Schwidder, R. Moos
  
• „Bindemittelfreie zeolithische Molekularsiebe der Typen LTA und FAU“ Chemie Ingenieur Technik 2011, 83, No. 12, 2237–2243
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• „Novel-type inorganic foams from preceramic polymers with embedded titania nanoparticles for photocatalytic applications”. Adv Eng Mater 2011, 11:996–1001
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• Investigation on the pore structure of binderless zeolite 13X shapes, Microporous and Mesoporous Materials, 154 (2012) 119-123
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• Neuartige Goldkatalysatoren auf Alumophosphat-Basis für die direkte Epoxidierung von Propen. Chem. Ing. Tech. 84 (2012), 2182-2189
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• Conformation-Controlled Sorption Properties and Breathing of the Aliphatic Al-MOF [Al(OH)(CDC)]”, Inorg. Chem., 2014, 53 (9), 4610–4620
  F. Niekiel, J. Lannoeye, H. Reinsch, A. S. Munn, A. Heerwig, I. Zizak, S. Kaskel, R. I. Walton, D. de Vos, P. Llewellyn, A. Lieb, G. Maurin, and N. Stock
  
• Direct Crystallization of Silicoaluminophosphates onto the surface of Open-Celled SiC Foam, 2014 Adv. Eng. Mater
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• N-doped TiO2 photocatalysts prepared by the sol-gel method: Influence of N-source on phase transition, bandgap, and catalytic activity, 47. Jahrestreffen Deutscher Katalytiker, Weimar, 2014
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• “Coprecipitation of Oxalates: An Easy and Reproducible Wet-Chemistry Synthesis Route for Transition-Metal Ferrites”. EurJInorgChem 2014, 875-887
  S. Diodati, L. Nodari, M. M. Natile, A. Caneschi, C. de Julián Fernández, C. Hoffmann, S. Kaskel, A. Lieb, V. Di Noto, S. Mascotto, R. Saini and S. Gross
  
• First examples of aliphatic zirconium MOFs and the influence of inorganic anions on their crystal structures, CrystEngComm 2015, 17, 331-337
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