Bestimmung der elektronischen Struktur und absoluter Photoionisationsquerschnitte von selektiv angeregten Atomen und Molekülen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Absolute Photoionisationsquerschnitte von Atomen und Molekülen in definierten Quantenzuständen, die eine hohe Genauigkeit aufweisen, sind für die Astrophysik von Bedeutung, da mit ihnen die photoinduzierten Prozesse in der Hochatmosphäre oder extraterrestrischen Regionen quantifiziert werden können. Bisher liegen vielfach nur Resultate aus Modellrechnungen vor, deren Genauigkeit nicht zuverlässig abgeschätzt werden kann. Hierfür sind experimentelle Resultate unerlässlich. Das Vorhaben versucht, diese Lücke des Wissens zu schließen, indem experimentelle Resultate in Laborexperimenten erhalten wurden. Der Schwerpunkt der Arbeiten lag bei Atomen, die in definierten Zuständen aus stabilen molekularen Vorläufersubstanzen durch Photolyse erzeugt wurden. Es erfolgt in Anregungs-Nachweis-Experimenten die zeitkorrelierte Photoionisation der interessierenden Photolyseprodukte mittels Laser-Plasmastrahlung. Die Selektion des zu untersuchenden Produktkanals liefert die Photoionisations- Massenspektrometrie. Durch Veränderung der Photonenenergie der ionisierenden Strahlung lassen sich die gewünschten Ionisationsquerschnitte erhalten. Absolute Ionisationsquerschnitte werden durch Vergleich mit anderen experimentellen Resultaten oder Modellrechnungen erhalten. Der Schwerpunkt der Experimente lag bei atomarem Sauerstoff und Schwefel, die von astrophysikalischem Interesse sind. Zur Erzeugung von atomarem Sauerstoff diente die Photolyse von Ozon. Es bildet sich je nach Photolysewellenlänge atomarer Sauerstoff im Grundzustand (O(3P)) oder im ersten angeregten Zustand (O(1D)). Es wurde für O(1D) der Ionisationsquerschnitt bis zu einer Photonenenergie von 27 eV gemessen. Vergleichbare Arbeiten erfolgten an S(3P) und S(1D). Hierfür dienten CS2 bzw. S2O als Vorläufersubstanzen. Es zeigen sich intensive Autoionisationsresonanzen sowie breite und intensive Koster-Kronig-Resonanzen, deren Existenz bisher nur aus Modellrechnungen vorausgesagt wurde. Die Energielage, Breite und Kopplung zu den Ionsiationskontinua dieser Resonanzen unterscheidet sich teils signifikant von den theoretischen Voraussagen. Dies unterstreicht die Notwendigkeit der ausgeführten Experimente, so dass sich auf deren Grundlage nicht nur theoretische Modelle weiter verbessern lassen, sondern das Verständnis der Ionisationseigenschaften von Atomen in definierten Quantenzuständen, wie sie in der Hochatmosphäre oder extraterrestrischen Regionen vorkommen, weiter verbessert wird.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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„Photoionisation und Autoionisation von atomarem Singulett-Sauerstoff“. Frühjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesellschaft e. V. Atome, Moleküle, Quantenoptik und Plasmen (AMOP) 13. bis 17. März 2006, Frankfurt (Vortrag)
R. Flesch, A. Wirsing, M. Barthel, J. Plenge, E. Rühl
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Photoionization and autoionization of atomic singlet oxygen“. 15th International Conference on Vacuum Ultraviolet Radiation Physics 29. Juli bis 3. August 2007, Berlin (Poster)
R. Flesch, M. Barthel, A. Wirsing, E. Rühl
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„Inner-Valence Shell Photoionization of O(1D): Experimental Evidence for the 2s22p4(1D)→2s12p5(1P)-Transition“. J. Chem. Phys. 128, 074307 (2008)
R. Flesch, A. Wirsing, M. Barthel, J. Plenge und E. Rühl
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„Photoionisation und Autoionisation von elektronisch angeregtem, atomarem Singulett-Schwefel“. Frühjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesellschaft e. V. Atome, Moleküle, Quantenoptik und Plasmen (AMOP) 10. bis 14. März 2008, Darmstadt (Vortrag)
M. Barthel, R. Flesch, E. Rühl
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„Photoionization and autoionization of electronically excited atomic singlet Sulfur“. 107. Hauptversammlung der Deutschen Bunsen-Gesellschaft für Physikalische Chemie e. V. 1. bis 3. Mai 2008, Saarbrücken (Poster)
M. Barthel, R. Flesch, E. Rühl
